Advanced

Experimental Studies on Ambient Aerosol Hygroscopicity

Fors, Erik LU (2011)
Abstract (Swedish)
Popular Abstract in Swedish

Luften vi andas innehåller inte bara gaser som kväve och det syre vi behöver för att leva. Förutom de vanligaste gaserna i atmosfären finns det så kallade spårgaser, som visserligen har väldigt låg koncentration, men som har stor betydelse genom sina speciella kemiska och fysiska egenskaper. Koldioxid och ozon är exempel på sådana gaser. Förutom ozonets kraftiga oxiderande förmåga på atmosfären är båda gaserna effektiva på att absorbera och återsända den långvågiga strålning som jorden utsänder, medan de båda släpper igenom det mesta av det ljus som kommer från solen. Effekten blir en uppvärmning av atmosfären och dessa uppvärmande gaser kallas med ett gemensamt namn för växthusgaser (en något... (More)
Popular Abstract in Swedish

Luften vi andas innehåller inte bara gaser som kväve och det syre vi behöver för att leva. Förutom de vanligaste gaserna i atmosfären finns det så kallade spårgaser, som visserligen har väldigt låg koncentration, men som har stor betydelse genom sina speciella kemiska och fysiska egenskaper. Koldioxid och ozon är exempel på sådana gaser. Förutom ozonets kraftiga oxiderande förmåga på atmosfären är båda gaserna effektiva på att absorbera och återsända den långvågiga strålning som jorden utsänder, medan de båda släpper igenom det mesta av det ljus som kommer från solen. Effekten blir en uppvärmning av atmosfären och dessa uppvärmande gaser kallas med ett gemensamt namn för växthusgaser (en något felaktig benämning eftersom växthus värms framförallt genom att man hindrar värmebortföring via konvektion). Under senare år har växthuseffekten, eller snarare den mänskliga påverkan av växthuseffekten blivit politiskt hetstoff, då det har visat sig att vår förbränning av fossila bränslen påverkar atmosfären och i förlängningen ökar temperaturen på jorden. Att koldioxid har stor betydelse för uppvärmning av atmosfären har varit känt sedan 1800-talet och redan 1896 gjorde Svante Arrhenius de första försöken att sätta siffror på hur många graders uppvärmning en viss mängd koldioxid skulle medföra. Även om han gjorde grova antaganden med nuvarande mått mätt, hamnade han faktiskt ungefär på samma värde som den senaste rapporten från IPCC – FNs klimatpanel. Problematiken kring växthusgaser ligger inte just på växthusgaserna, och huruvida de har en uppvärmande effekt eller inte, utan kärnan till debatten är att den så kallade klimatkänsligheten fortfarande är högst osäker. Med detta menas att vi idag inte vet hur många graders skillnad en viss mängd växthusgaser kommer att resultera i. Kommer en dubblering av koldioxidkoncentrationen att leda till 2 eller 8 graders temperaturhöjning?

Den enskilt största osäkerheten vad gäller att räkna ut människans påverkan på jordens strålningsbalans beror på att atmosfären inte bara innehåller gaser. Den innehåller nämligen även tusentals partiklar per kubikcentimeter, som jämfört med de små gasmolekylerna är miljoner eller till och med miljarder gånger större, sett till deras volym. Gemensamt för dessa partiklar är att de är så stora att de inte är att betrakta som gasmolekyler utan snarare som ansamlingar – fasta eller flytande – av en mängd olika sorters molekyler, samt att de är så små att de inte faller ned till marken utan hålls svävande i luften tack vare ständigt bombardemang från närliggande gasmolekyler. Denna typ av system, med partiklar suspenderade i en gas, eller i en blandning av gaser kallas för en aerosol. Även om dessa partiklar utgör en försvinnande liten del atmosfärens massa så spelar de en mycket stor roll för livet på jorden.

Till skillnad från växthusgaserna så sprider aerosolpartiklarna det inkommande solljuset bättre än de sprider den långvågiga värmestrålningen från jorden. Även om det finns undantag, såsom sotpartiklar som effektivt absorberar det inkommande ljuset snarare än att sprida det, resulterar detta i en kylande effekt av klimatet och motverkar på så sätt växthuseffekten. Att kvantifiera hur den totala påverkan på strålningsbalansen från antropogena partikelutsläpp påverkar denna nedkylning är mer komplicerat än att beräkna växthusgasernas uppvärmning. Dels har olika partiklar olika ljusspridande egenskaper, dels varierar aerosolens egenskaper kraftigt på olika platser och tidpunkter. Storleksfördelning, kemisk sammansättning och antalskoncentration är högst variabla och beroende av källstyrkor och meteorologi. Dessutom tillkommer komplikationen att de flesta partiklarna växelverkar med vattenångan i luften, och hög luftfuktighet gör att de växer och ändrar sina reflektiva egenskaper. Så länge den relativa luftfuktigheten är mindre än 100% inställer sig snabbt en termodynamisk jämvikt med vattenångan i den omgivande luften, och partikeldiametern kan dubbleras eller till och med tredubblas. Aerosolens ljusspridande påverkan på jorden strålningsbalans brukar benämnas den direkta aerosoleffekten.

Förutom den direkta aerosoleffekten är aerosolpartiklar en förutsättning för molnbildning. När luftfuktigheten når någon tiondel över 100% så kommer partiklarna att lämna jämvikten och börja en snabb tillväxt. Man säger att partiklarna aktiverar och bildar molndroppar, och diametern kan snabbt öka till hundra gånger sin ursprungliga storlek. Variationer i storlek och kemisk sammansättning gör att vissa partiklar aktiverar tidigare än andra, och det är till slut bara en del av de tillgängliga partiklarna faktiskt blir molndroppar. Generellt kan man säga att ju fler tillgängliga partiklar, desto fler molndroppar i ett moln. Eftersom fler molndroppar påverkar molnets egenskaper såsom albedo (molnets ”vithet” sett från rymden), typ av nederbörd och tiden innan eventuell nederbörd initieras, påverkar mänskliga utsläpp av partiklar alla dessa egenskaper. De kallas med ett gemensamt namn för den indirekta aerosoleffekten.

De senaste uppskattningarna indikerar att både den direkta och den indirekta aerosoleffekten totalt sett har en kylande effekt på kliamtet. Problemet är att vi inte vet hur mycket. Det kan vara så att effekten är marginell jämfört med växthusgasernas uppvärmning, men det kan också vara så att partiklarnas avkylning är i samma storleksordning som uppvärmningen. I det första fallet har vi en relativt låg klimatkänslighet, i det andra fallet en betydligt högre. Detta är bakgrunden till en stor del av osäkerheten den förutspådda temperaturökningen och bakgrunden till forskningen som presenteras i denna doktorsavhandling.

Denna avhandling fokuserar på ovannämnda växelverkan mellan aerosolpartiklar och luftens vattenånga. Den så kallade kritiska övermättnaden som för varje partikel definierar denna brytpunkt är känslig för förändringar i ytspänning. De senaste åren har det diskuterats huruvida ytaktiva kolföreningar som finns i små mängder i den atmosfäriska aerosolen påverkar molnbildningen genom att sänka ytspänningen vid aktivering. Ämnesgruppen i fråga definieras utifrån extraktionsprocessen och kallas för humic-like substances (HULIS), på grund av vissa likheter med den humussyra som återfinns i markvatten. I detta arbete har mätningar av dessa ämnen utförts både vid undermättnad och vid övermättnad. De två mätningarna har sedan teoretiskt sammankopplats för att uppskatta en eventuell sänkning av ytspänningen vid aktivering. Det visade sig att den isolerade HULIS-fraktionen var starkt ytaktiv, men att den i de flesta fall i atmosfären troligtvis inte har tillräckligt höga koncentrationer för att påverka den kritiska övermättnaden för en partikel nämnvärt.

Vidare har ett nytt instrument för långtidsmätningar av partiklarnas hygroskopiska tillväxt utvecklats inom ramen för detta avhandlingsarbete; en ”Hygroscopic Tandem Mobility Differential Analyser” (H-TDMA). Instrumentet mäter diameterskillnaden på en torr partikel och när samma partikel konditionerats till 90% luftfuktighet. Genom att göra dessa mätningar över hela partikelstorleksfördelningen (i detta fall från 35 till 265 nanometer), får man en uppfattning inte bara om partiklarnas hygroskopicitet, dvs indirekt information rörande den direkta aerosoleffekten, men även om den så kallade externa blandningen – om det finns olika populationer av partiklar med samma diameter. Vidare kan man använda data för att prediktera antalet molndroppar för olika kritiska övermättnader. Tidigare har denna typ av mätningar varit begränsade till kortare mätkampanjer, på grund av instrumentens komplexitet. Vi har utvecklat ett ”stand-alone” instrument som under mer än två år kontinuerligt mätte den atmosfäriska aerosolen på en bakgrundsstation i norra Skåne, det längsta sammanhängande dataset som insamlats till dags dato. Parallellt har aerosolens storleksfördelning samt förmåga att aktivera till molndroppar vid olika övermättnad kontinuerligt mätts – den så kallade cloud condensation nuclei (CCN) koncentrationen.

Dessa data presenteras i en artikel där säsongsvariabilitet såväl som dygnvariationer i partiklarnas hygroskopiska egenskaper diskuteras. Storleksfördelningsdata i kombination med H-TDMA data har använts för att prediktera CCN-koncentrationen vid olika årstider och övermättnader och detta har jämförts med data från en CCN-räknare för att validera metoden.

Slutligen har H-TDMA data använts i kombination med storleksfördelningsdata för att indirekt uppskatta den effektiva övermättnaden i moln, något som har visat sig i det närmaste omöjligt att mäta direkt. Metoden bygger på antagandet att vissa aerosolpartiklar kraftigt ändrar sin fysiska och kemiska sammansättning under en enda molnpassage. Om en molndroppe torkar ut igen har absorption av vattenlösliga gaser i kombination med kemiska reaktioner i droppen gjort partikeln både större och mer hygroskopisk. Denna process lämnar ett ”fingeravtryck” i aerosolen och i denna avhandling presenteras en hypotes om hur man potentiellt kan tolka detta fingeravtryck. Metoden tillämpas på data från mätningar utförda inom detta arbete och denna analys gav att övermättnaden i låga moln i närheten av vår mätstation oftast är mellan 0.1 och 0.2%, något som stämmer relativt väl med tidigare antaganden. Det är värt att notera att just övermättnaden i moln är en kritisk parameter när det gäller att implementera modeller. Detta är den första föreslagna metoden som inte kräver mätningar in situ, det vill säga inuti eller strax under molnet.

Den gemensamma nämnaren för innehållet i denna avhandling är att den presenterar data som i princip har två syften. Dels att öka kunskapen om atmosfäriska aerosolprocesser som vi bara är i början av att förstå. Dels att presentera data som är centrala för att i framtiden konstruera globala klimatmodeller som tar ökad hänsyn till aerosolens komplexitet och betydelse i atmosfären. Detta är sannolikt en förutsättning för att minska osäkerheten i framtida klimatmodeller så att politiska beslut kan fattas på så sakliga grunder som är möjligt. (Less)
Abstract
The air around us is full of aerosol particles which originate from a myriad of sources and which have vastly different chemical and physical properties. These particles span size ranges from 1 nm to 100 μm, equivalent to a factor 100 000 in diameter difference and a factor 10^15 in volume difference. They affect our health by depositing in our airways, worsening cardiovascular deceases, and they affect our climate, by scattering electromagnetic radiation and by acting as cloud condensation nuclei.

The Intergovernmental Panel on Climate Change (IPCC) has estimated that a large part of the uncertainty concerning climate modeling today is related to the water vapour – particle interaction, with regards both to hygroscopic growth at... (More)
The air around us is full of aerosol particles which originate from a myriad of sources and which have vastly different chemical and physical properties. These particles span size ranges from 1 nm to 100 μm, equivalent to a factor 100 000 in diameter difference and a factor 10^15 in volume difference. They affect our health by depositing in our airways, worsening cardiovascular deceases, and they affect our climate, by scattering electromagnetic radiation and by acting as cloud condensation nuclei.

The Intergovernmental Panel on Climate Change (IPCC) has estimated that a large part of the uncertainty concerning climate modeling today is related to the water vapour – particle interaction, with regards both to hygroscopic growth at subsaturated conditions and to cloud dynamics and microphysics. In this work, particle water uptake both at sub- and supersaturation has been studied.

A fraction of the water soluble organic carbon of ambient aerosol, named humic-like substances (HULIS) was investigated in laboratory measurements. It was found that HULIS in itself has low hygroscopic growth, but is a strong surfactant, which indicates that it could potentially have a strong influence on the critical supersaturation of the aerosol particles.

In addition to this, a new instrument designed for long term measurements of hygroscopic growth was designed and deployed at the Swedish background aerosol monitoring station Vavihill; a Hygroscopic Tandem Differential Mobility Analyser (H-TDMA). More than two years of measurements were carried out in combination with size distribution and cloud condensation nuclei (CCN) measurements, representing the longest consecutive dataset collected so far. Parameterizations of the CCN concentrations for different seasons was derived and compared to modeled concentrations predicted from H-TDMA and size distribution data.

Finally the H-TDMA and the size distribution data sets were combined to calculate boundary layer cloud supersaturation ratios, by investigating cloud processing of the particles, assuming that a single cloud passage has potential to significantly alter the chemical and physical properties of the particle. This work gave a mean cloud supersaturation (s) ratio of ~0.15%, with s values frequently up to 0.25%, but rarely >0.3%. (Less)
Please use this url to cite or link to this publication:
author
supervisor
opponent
  • Professor Kerminen, Veli-Matti, Department of Air Quality Research, Finnish Meteorological Institute, Helsinki, Finland
organization
publishing date
type
Thesis
publication status
published
subject
keywords
Fysicumarkivet A:2011:Fors
defense location
Lecture hall B, Department of Physics, Sölvegatan 14 A, Lund University Faculty of Engineering
defense date
2011-03-25 13:15
ISBN
978-91-7473-092-0
project
MERGE
language
English
LU publication?
yes
id
ab655850-4a42-4b93-84d2-fce4f32f1c69 (old id 1790587)
date added to LUP
2011-02-28 14:26:23
date last changed
2016-09-19 08:45:17
@misc{ab655850-4a42-4b93-84d2-fce4f32f1c69,
  abstract     = {The air around us is full of aerosol particles which originate from a myriad of sources and which have vastly different chemical and physical properties. These particles span size ranges from 1 nm to 100 μm, equivalent to a factor 100 000 in diameter difference and a factor 10^15 in volume difference. They affect our health by depositing in our airways, worsening cardiovascular deceases, and they affect our climate, by scattering electromagnetic radiation and by acting as cloud condensation nuclei.<br/><br>
The Intergovernmental Panel on Climate Change (IPCC) has estimated that a large part of the uncertainty concerning climate modeling today is related to the water vapour – particle interaction, with regards both to hygroscopic growth at subsaturated conditions and to cloud dynamics and microphysics. In this work, particle water uptake both at sub- and supersaturation has been studied. <br/><br>
A fraction of the water soluble organic carbon of ambient aerosol, named humic-like substances (HULIS) was investigated in laboratory measurements. It was found that HULIS in itself has low hygroscopic growth, but is a strong surfactant, which indicates that it could potentially have a strong influence on the critical supersaturation of the aerosol particles.<br/><br>
In addition to this, a new instrument designed for long term measurements of hygroscopic growth was designed and deployed at the Swedish background aerosol monitoring station Vavihill; a Hygroscopic Tandem Differential Mobility Analyser (H-TDMA). More than two years of measurements were carried out in combination with size distribution and cloud condensation nuclei (CCN) measurements, representing the longest consecutive dataset collected so far. Parameterizations of the CCN concentrations for different seasons was derived and compared to modeled concentrations predicted from H-TDMA and size distribution data.<br/><br>
Finally the H-TDMA and the size distribution data sets were combined to calculate boundary layer cloud supersaturation ratios, by investigating cloud processing of the particles, assuming that a single cloud passage has potential to significantly alter the chemical and physical properties of the particle. This work gave a mean cloud supersaturation (s) ratio of ~0.15%, with s values frequently up to 0.25%, but rarely &gt;0.3%.},
  author       = {Fors, Erik},
  isbn         = {978-91-7473-092-0},
  keyword      = {Fysicumarkivet A:2011:Fors},
  language     = {eng},
  title        = {Experimental Studies on Ambient Aerosol Hygroscopicity},
  year         = {2011},
}