Light-Matter Interaction on the Attosecond Timescale

Abstract

Attosecond science refers to physical processes that occur

on the natural timescale of electron motion in atomic and molecular systems. Attosecond time resolution can be obtained experimentally through a process called high-order harmonic generation where sharp attosecond pulses are formed in the time domain.



Attosecond pulse trains contain many attosecond pulses with a constant pulse-to-pulse separation. The attosecond pulse trains provide a unique combination of temporal and spectral properties, since they correspond to coherent odd harmonics in the spectral domain. It is possible to use these temporal properties to ionize an atom at specific times, but it is also possible to use the spectral properties and tune a harmonic at a specific atomic resonance. In either case, the emitted photoelectrons can be probed with a coherent infrared field, and attosecond temporal information can be obtained. The work presented in this thesis shows that attosecond pulse trains can be used to study the phase variation of various two-photon ionization processes and, thus, the temporal properties of emitted photoelectrons. The delay in photoemission, the so-called Wigner delay,

is discussed from a theoretical stand-point, and it is explained how it relates to the experimental method. The generation of attosecond pulses can be controlled using two-color laser fields for the high-order harmonic process. Experimental and theoretical results are presented, where the two-color field consists of a fundamental laser field, with an intensity of ~10^14 W/cm^2, and a second harmonic field with a relative intensity of ~10%. The delay between the two fields can be used to smoothly alter the spectral content, the divergence and the temporal properties of the attosecond pulses. Alternatively, when the second harmonic field is weak, ~0.1% relative intensity, it can be used to probe the one-color high-order harmonic generation process by considering the phase offset of the weak even-order harmonics. The established RABITT method is compared experimentally to the two-color probing technique and inconsistencies are reported close to the cutoff. Theoretical work presented in this thesis, shows that the inconsistencies can be explained using a quantum mechanical model for the two-color high-order harmonic generation. Finally, the transition from many attosecond pulses to few attosecond pulses using a second harmonic field in combination with a few-cycle fundamental laser field is reported.

Abstract (Swedish)

Popular Abstract in Swedish

När ljus belyser ett material kan elektroner frigöras via en process som kallas den fotoelektriska effekten. Experiment utförda under slutet av 1800-talet visade att det inte är styrkan på ljuset som avgör om elektroner kan frigöras, det är istället ljusets färg. Rött ljus har en låg frekvens och blått ljus har en hög frekvens, men hur kan denna frekvens spela en så avgörande roll för frigörandet av elektronerna? Einstein förklarade den fotoelektriska effekten 1905 genom att kvantisera ljuset: Han antog att ljuset bestod av små partiklar, fotoner, som alla har en exakt energi. En fotons energi antogs vara proportionell mot ljusets frekvens.

Elektronerna i materialet kan endast absorbera en foton och de kan endast friges om denna foton har tillräckligt med energi för att övervinna bindingsenergin i materialet. Den bindningsenergi som krävs för att frigöra en elektron varierar kraftigt mellan olika material. I denna avhandling frigörs elektroner från gaser som kräver ultraviolett strålning, en frekvens så hög att den inte kan ses av våra ögon. Einsteins arbete blev startskottet för den moderna fysiken och för kvantmekaniken. Experimenten som först påvisade den fotoelektriska effekten är idag mer än hundra år gamla och sedan dess har en enorm teknisk utveckling skett. Lasern uppfanns på 1960-talet och den gjorde experiment möjliga där ljusets styrka kunde ökas dramatiskt. Dessa nya experiment visade att en elektron i ett material kan absorbera två eller fler fotoner om styrkan på ljuset är tillräckligt hög.

Lasern, med sin höga intensitet, gjorde det möjligt att studerna icke-linjär optik. Till exempel kan en intensiv röd laserstråle förvandlas till en blå. I denna fundamentala process sammanfogas två röda fotoner till en blå foton.

Allt eftersom laserns intensitet ökat har nya fysikaliska effekter kunnat undersökas och förklaras. Under 1990-talet upptäcktes att en hel rad av nya färger, så kallade "övertoner", kan genereras om laserns hela effekt fokuseras på en gas av atomer. Det banbrytande med övertonerna, var att alla ingående färger vara ungefär lika starka. Tidigare experiment hade visat att färgerna med hög frekvens alltid var mycket svagare än de färger med låg frekvens. Övertonernas fotonenergi visade sig vara upp till hundra gånger så stor som den ursprungliga fotonenergin från lasern. En elektron har alltså först absorberat hundra laserfotoner och sedan emitterat en väldigt energirik foton. Övertonsgenerering av detta slag har använts i alla experiment i denna avhandling. Vi har kontrollerat produktionen av övertoner genom att använda två intenstiva laserfält, ett rött och ett blått. En av de många intressanta tillämpningarna av övertonerna är att skapa världens kortaste ljusblixtar. Ljusblixtarna kallas för attosekundspulser, eftersom de varar i ungefär hundra attosekunder. En attosekund förhåller sig till en sekund, så som en sekund förhåller sig till två gånger hela universums ålder (en attosekund är 10^-18 sekunder). Blixtarna är så korta att all atomär rörelse är fryst i jämförelse. I denna avhandling har vi använt attosekundspulser för att undersöka tidsaspekter hos den fotoelektriska effekten: Hur lång tid tar det för en elektron att lämna sin atom? Går det att mäta denna extremt korta tid med hjälp av attosekundspulser? Kan vi kontrollera elektronens bana på dess väg bort från atomen? Attosekundspulserna öppnar upp dörrarna för tidsupplösta mätningar av kemiska reaktioner och för kontroll av dess kvantmekaniska processer. Att studera den fotoelektriska effekten, det är bara början.

• author: Dahlström, Marcus
• supervisor: Anne L'Huillier
• opponent: Professor Ivanov, Misha, Imperial College, London, United Kingdom
• organization: Atomic Physics
• publishing date: 2011
• type: Thesis
• publication status: published
• subject: Atom and Molecular Physics and Optics
• keywords: Fysicumarkivet A:2011:Dahlström, Temporal characterization, Two-color harmonic generation, High-order harmonic generation, Attosecond pulse trains, Electron wave packets, Two-photon ionization, Coherent control
• in: Lund Reports on Atomic Physics
• volume: LRAP-438
• pages: 186 pages
• defense location: Lecture hall B, Department of Physics, Professorsgatan 1, Lund University Faculty of Engineering
• defense date: 2011-06-10 13:15:00
• ISSN: 0281-2762
• ISBN: 978-91-7473-140-8
• language: English
• LU publication?: yes
• id: c4a1fe50-4826-4857-8e16-d4591e40c742 (old id 1963054)
• date added to LUP: 2016-04-04 10:29:31
• date last changed: 2019-05-21 18:09:44