Time-resolved pump-probe photoelectron spectroscopy of helium using attosecond pulses

Abstract

The availability of light pulses down to the attosecond timescale has led to the development of spectroscopic methods capable of resolving the dynamics of electrons. By studying the interference of electron wave packets (EWP) on their natural timescales, greater understanding of the dynamics can be gained.

An attosecond pump-probe technique has been applied previously in Lund to study attosecond EWPs using a broadband attosecond pulse train (APT) to excite a helium target. As the APT has a bandwidth that is centered near the ionization threshold, both a bound and a free EWP are simultaneously created. The bound EWP is then probed via ionization by a subsequent femtosecond pulse generating additional EWPs in the continuum that interfere. In this work, a method for quantitatively analyzing the EWPs has been developed that is capable of partially reconstructing them from the data alone, without the need for additional information about the light fields. The method is discussed and applied on both simulated data and experimental data from a previous experiment.

A primary challenge of this work has been to retrieve the femtosecond probe pulse; it exhibits significant spectral structure that has a measurable effect on the EWP. To this end, a custom Monte Carlo method has been implemented to treat the large number of free parameters. The developed method has been successfully deployed on both simulated and experimental data, showing it to be robust under a range of experimental conditions.

It was found that the observed EWP interference depends on both the magnitude and phase of the spectral amplitude of the femtosecond probe field. Additionally, it was found that the photoelectron kinetic energy resolution needs to be taken into account to explain the observed photoelectron spectrum.

While the data being analyzed here is specific to helium, the method itself is not. As such, it could potentially be used in a variety of pump-probe experiments to aid with the characterization of EWPs.

Popular Abstract (Swedish)

Fysik är i huvudsak ett studium av dynamiken i världen runt oss, hur saker rör sig och förändras över tid. Det är elektroners dynamik som står i fokus för det här arbetet. Historiskt har det inte varit möjligt att studera elektroners rörelse i detalj på grund av att rörelserna sker på extremt små tidsskalor. Tänk dig en trafikerad gata som du fotograferar två gånger med tio minuters mellanrum. Stillbilderna kommer att visa förändring, det vill säga det går att se att gatan är dynamisk, men precis vad som skedde går inte att skönja; för det behövs en videokamera. För att undersöka snabbare processer, såsom sprickande glas eller en kolibris vingslag, krävs en höghastighetskamera. För att undersöka elektroner krävs dock något långt mer banbrytande.

Det var under det sena 80-talet som genombrott ledde till utvecklingen av så kallade attosekundpulser, ljuspulser som varar i en miljarddel av en miljarddel av en sekund! För att sätta det hela i perspektiv: 1 attosekund=1/1000000000000000000 sekunder. Dessa ljuspulser är korta nog för att experimentellt kunna undersöka dynamiken hos elektroner.

Målet med det här arbetet var att utveckla en ny numerisk metod för dataanalys av elektroninterferens i kontexten av ett så kallat pump-sond experiment, där en heliumatom först exciteras av en serie attosekundpulser och sedan joniseras av en längre femtosekundpuls (1 femtosekund=10^(-15) sekunder). Den fria elektronen, producerad av joniseringen, kan sedan mätas för att undersöka dess dynamik under tidsperioden då den påverkades av ljuspulserna.

Den nya metoden har applicerats på simulerad data samt experimentell data från en studie som tidigare utförts i Lund. Anledningen till att först applicera metoden på simulerad data är för att utvärdera hur bra den fungerar i en kontrollerad miljö; metoden får lösa ett problem där svaret redan är känt, så att det går att se om det beräknade värdena stämmer. För simulerad data visade sig metoden vara träffsäker (de beräknade värdena var nära de korrekta svaren) och robust (metoden beräknade samma värden vid upprepade försök). Då metoden applicerades på experimentell data överensstämde de beräknade värdena med den uppmätta elektronsignalen.

Den data som analyseras här använder sig av helium, dock så kan metoden anpassas till pump-sond experiment med andra atomer eller molekyler. Denna flexibilitet gör vidareutveckling av metoden relevant för framtida studier.

• author: Eriksson, Samuel
• supervisor: Mathieu Gisselbrecht
• organization: Department of Physics; Synchrotron Radiation Research
• course: FYSM64 20251
• year: 2025
• type: H2 - Master's Degree (Two Years)
• subject: Physics and Astronomy
• language: English
• id: 9212536
• date added to LUP: 2025-09-24 13:57:37
• date last changed: 2025-09-24 13:57:37