Experimental Tools for Studies of Heterogeneous Catalysis - Development and Case Studies

Abstract

In this project four reactors for studies of heterogeneous catalysis have been developed. They were tested using case studies, especially concerning methane oxidation over palladium. The test measurements showed that the reactors work or would work very well after slight modifications.
The first reactor allowed for activity measurement using mass spectrometry for temperatures up to at least 1000°C. The reactor was tested with methane oxidation over different palladium foil samples.
With the second reactor it is possible to perform activity measurements of three catalysts simultaneously using planar laser induced fluorescence. The reactor was tested with CO oxidation over three different monolith catalysts. From the measurement it was possible to follow the activation process of the three catalysts simultaneously. However, it was not possible to study methane oxidation due to the higher temperature needed to run this reaction, but with minor modifications, this should be possible as well.
The third and fourth reactor allowed for structural studies of powder catalysts using X-ray diffraction. It was tested using methane oxidation over Pd/Al2O3 powder catalyst. The result showed that it is possible to see when the palladium particles are metallic and when they are oxidized. But also here a slight modification is needed before really good result can be achieved.
The different case studies also reveal some interesting results, which are discussed further in the report and would be interesting to study further in the future.

Abstract (Swedish)

Utveckling och testning av reaktorer för katalysmätningar

Katalysatorer är oumbärliga i såväl livsprocesser som industriella tillämpningar. Bilismen är ett exempel där katalysatorer används vid såväl bränsletillverkning som avgasrening. Men detta är långt ifrån det enda användningsområdet. Katalysatorer är också delaktiga i tillverkningen av uppemot 90% av alla kemikalier.

Industriella katalysatorer för oxidering av kolmonoxid och metan, CO och CH4, är mycket komplexa system som ofta består av katalytiskt aktiva nanopartiklar utspridda i ett supportmaterial. Sådana katalysatorer är svåra att undersöka med ytfysikens metoder. Därför har det under många år använts modeller med enkla kristallprover, ultrahögvakuum och ex situ metoder, tillvägagångssätt som långt ifrån avspeglar industriella katalysatorer. Under senare år har nya in situ tekniker utvecklats och därmed möjligheter till att studera mer realistiska modeller som i sin tur bidrar till ökad förståelse.

I mitt examensarbete har jag bidragit till detta genom att testa och utveckla fyra typer av reaktorkammare där masspektrometri, lasertekniken PLIF och röntgendiffraktion har använts för att karakterisera flera typer av katalytiska system, från enklare modeller till mer verkliga som används av industrin.

Med den första reaktorn var det möjligt att göra aktivitetsmätningar av katalysatorer med masspektrometri för temperaturer upp till minst 1000°C. Med reaktorn gjordes flera aktivitetsmätningar av metan oxidering över olika palladiumfolier, vilket visade på flera intressanta resultat.

Med den andra reaktorn användes PLIF för att göra aktivitetsmätningar av tre katalysatorer samtidigt. Detta testades för CO oxidation och resultatet var lovande. Men mindre ändringar behövs för att kunna göra metan oxidation.

Den tredje och fjärde reaktorn möjliggjorde kombinerad masspektrometri och röntgendiffraktionsmätningar av både gasen och den atomära strukturen hos katalysatorerna. Mätningen med den fjärde reaktorn var lovande och det var möjligt att följa strukturförändringar samtidigt som det pågår reaktioner på katalysatorerna. Men också här skulle det behövas en mindre förändring för att kunna följa processen tydligare.

Eftersom många delar av världen är på väg att industrialiseras behövs troligtvis bättre, billigare men också nya katalysatorer till reaktioner där katalysatorer tidigare inte använts. För att utveckla dessa måste troligtvis kunskapen om katalys på grundläggande atomär nivå öka, vilket i sin tur betyder att också nya metoder behövs.

• author: Evertsson, Jonas
• supervisor: Johan Gustafson
• organization: Department of Physics
• course: FYSM60 20131
• year: 2013
• type: H2 - Master's Degree (Two Years)
• subject: Chemistry; Physics and Astronomy
• keywords: X-ray Diffraction, PLIF, Planar Laser Induced Fluorescence, activity measurement, reactor, catalyst, catalytic processes, XRD, Mass spectrometry, Heterogeneous catalysis
• language: English
• id: 3917656
• date added to LUP: 2013-07-09 00:35:29
• date last changed: 2013-07-09 00:35:29