Detection of nitrous oxide through IR-DFWM in gas flows with future application in ammonia flames

Abstract

This thesis report on an investigation into the applicability of mid-infrared degenerate four-wave mixing (IR-DWFM) as a method to detect N\(_2\)O in ammonia flames. DFWM has previously been used for concentration measurements on other molecules, but has never, to the author's knowledge, been applied to measure N\(_2\)O in ammonia flames before. Through measurements in gas flows at different temperatures a transition was found which has potential to act as an identifier transition for N\(_2\)O in a ammonia flame environment. The P(39) transition in the combination band \(\nu_1+\nu_3\) was found to be a good candidate for the set-up available. Using this transition a detection limit of 2804 ppm was found at a temperature of 803 K. This detection limit is likely insufficient for N\(_2\)O detection in flames. However, using an upconversion detector, which has much higher sensitivity for detection of mid-infrared light, this detection limit could be improved enough that N\(_2\)O detection in flames is possible. Experimental data of N\(_2\)O concentrations in flames can be used as basis for evaluating computational models, and the same method can be used to estimate N\(_2\)O emissions from ammonia flames.

Popular Abstract (Swedish)

Klimatkrisen är en av de största utmaningar som mänskligheten någonsin stått inför och mycket krävs för att bevara klimatet. Många forskare letar lösningar för att stävja de värsta effekterna av ett förändrat klimat. Ett av de mest aktuella problemen är att förhindra eller sakta ned den globala uppvärmningen eftersom det rapporterats att vissa effekter är oåterkalleliga när de väl trätt i kraft, så kallade tröskeleffekter. Utsläppen av växthusgaser har pekats ut som den värsta boven vad gäller uppvärmningseffekten. Växthusgaser i atmosfären värmer jorden genom att absorbera infrarött solljus och de gaser som vanligtvis finns i låga koncentrationer i atmosfären är de som har störst potential att värma när de släpps ut.

De två vanligaste växthusgaserna är koldioxid och vattenånga. Vattenånga finns det såpass mycket av i atmosfären att en högre koncentration inte kommer ha en värmande effekt, men koldioxid har desto större värmningspotential. Koldioxid släpps främst ut från förbränningsprocesser i motorer eller ugnar där fossila bränslen bränns. Därför satsar mycket modern forskning på att finna alternativa bränslen som inte producerar koldioxid när de förbränns. Ett sådant alternativ är väte. Molekylärt väte, H\(_2\), har dock lägre energidensitet än fossila bränslen vilket innebär att en större volym av det krävs för att få ut samma effekt som från fossila bränslen. Ammoniak har därför lagts fram som ett förslag på vätebärare eftersom ammoniak har mer väte per volymenhet än molekylärt väte.

Eftersom fossila bränslen har använts av människan sedan elden upptäcktes vet vi väldigt mycket om hur förbränningen av dem fungerar. Vi vet desto mindre om ammoniakförbränning. Finns det några - för oss eller miljön - skadliga slutprodukter? Hur går förbränningen till och vilka molekyler är involverade? Dessa är frågor som måste besvaras innan ett skifte kan ske i bränslekonsumption till ammoniak. En molekyl som är inblandad i förbränningsprocessen är lustgas. Lustgas är inte en slutprodukt i ammoniakförbränning, men är en molekyl som finns i själva förbränningszonen av en ammoniakflamma, vilket gör den intressant vid framställningen av modeller av ammoniakflammor. Det betyder att ammoniakförbränningen har potential att släppa ut lustgas, som är en växthusgas med stor värmningspotential.

Därför är det av intresse att hitta en metod för att detektera lustgas i en ammoniakflamma utan att störa flamman för mycket. Ett vanligt sätt att detektera specifika gasmolekyler i flammor är genom att bestråla flamman med en laser som får de specifika molekylerna att lysa, men detta är svårt att göra med lustgas. I denna uppsats undersöks därför en avancerad optisk metod i vilken en laserstråle delas upp i tre lika delar som bestrålar ett gasflöde från olika håll. Om lustgas finns i gasflödet skapar detta en fjärde stråle som kan detekteras. Detta har potential till att vara en metod för att detektera lustgas i ammoniakflammor utan att störa flamman. Om metoden lyckas detektera låga koncentrationer av lustgas kan den sedan appliceras till att studera flammor, vilket leder till förbättrade modeller av ammoniakförbränningsprocessen och bättre uppskattningar fö lustgasutsläppen.

Resultaten från detta projekt indikerar att en tillgänglig och mer avancerad detektor kan, med denna metod detektera lustgas i ammoniakflammor. Nästa steg är därför att genomföra experimenten igen, men då med den detektorn för att ta reda på hur låga koncentrationer som kan uppmätas och sedan mäta i en ammoniakflamma.

• author: Passad, Martin
• supervisor: Anna-Lena Sahlberg; Zhongshan Li
• organization: Combustion Physics; Department of Physics
• course: FYSM30 20202
• year: 2021
• type: H2 - Master's Degree (Two Years)
• subject: Physics and Astronomy
• keywords: Physics, Optics, Lasers, Environment, Hydrogen, Hydrogen Energy, Ammonia Energy, DFWM, Ammonia, Nitrous Oxide, Ammonia Flame, Ammonia Combustion
• language: English
• id: 9039790
• date added to LUP: 2021-03-11 16:14:40
• date last changed: 2021-03-11 16:14:40