Development and Application of Non-linear Mid-infrared Laser Spectroscopy for Combustion Diagnostics

Abstract

The work reported in this thesis involved the development and application of two novel infrared non-linear laser techniques, namely mid-infrared polarization spectroscopy (IRPS) and mid-infrared degenerate four-wave mixing (IR-DFWM) to combustion diagnostics. These two techniques meet the needs of species concentration detection in combustion environments, especially for those species lacking accessible electronic (one-photon) transitions in the ultraviolet (UV) or visible spectral region. These species include many key molecules in combustion such as hydrocarbons (CmHn), H2O, CO2, HX (X = F, Cl and CN). Using IRPS or IR-DFWM, these important species can be in-situ and non-intrusively measured with a high spatial resolution by probing their ro-vibrational transitions in the mid-infrared, around 3 μm.



In terms of IRPS, this thesis mainly shows (1) the effective use of IRPS for measuring species (HCl, HCN, C2H2) concentration in atmospheric pressure clean or sooty flames, even in smoke/particles-laden environments during coal/biomass combustion; (2) the development of quantitative IRPS measurements considering collisional and quenching effects and spectral overlap coefficient; (3) the unique ability of species (HF) imaging in flames, working as a complementarity to planar laser-induced fluorescence commonly used in the UV/visible region.



As for IR-DFWM, a novel IR-beam-splitter set-up was developed, which provides a forward phase-matching geometry and greatly simplifies the alignment of an IR-DFWM system. This technique is firstly demonstrated for C2H2 and HCl detections in cold gas flow, and then it is applied for flame thermometry by monitoring the intensity ratios of H2O lines.



Both IRPS and IR-DFWM hold great potential for quantitative measurements of key molecular species important for combustion research, especially in low pressure flames, where collisional effects are considerably weaker. Moreover, these two techniques can be applied to other gas-phase diagnostics, such as in plasma.

Abstract (Swedish)

Popular Abstract in Swedish

Denna avhandlings inriktar sig i huvudsak mot utveckling och tillämpning av två nyligen framtagna optiska tekniker för förbränningsstudier. Dessa tekniker kallas mid-infrared polarisationsspektroskopi (IRPS) samt degenererad fyrvågsmixning (IR-DFWM), vilka båda är baserade på infrarött ljus med en våglängd runt 3 mikrometer, samt att teknikernas signalrespons är ickelinjära. De två teknikerna är verktyg för bestämning av ämneskoncentrationer i förbränningsförlopp, och i synnerhet ämnen som inte går att excitera med ultraviolett eller synligt ljus. Bland sådana ämnen finner man molekyler som har en nyckelroll i förbränning, såsom: kolväten, vatten, koldioxid, väteklorid, väteklorid samt vätecyanid. Med dessa lasertekniker exciterar man molekylerna till högre rotation/vibrations tillstånd och kan därigenom bestämma förekomsten av dessa ämnen med hög spatial noggrannhet utan att påverka förbränningsprocesserna samtidigt som mätningarna kan ske på plats i en naturlig förbränningsmiljö.

Arbetet med IRPS har inriktat sig mot (1) koncentrationsmätningar av väteklorid, vätecyanid samt acetylen i rena och sotiga flammor i atmosfärstryck, samt även vid förbränning av kol- och biomassa, vilket genererar stora mängder partiklar och rök; (2) utveckling av kvantitativa mätningar med hänsyn taget till kollision- och quenchingeffekter samt spektralt överlapp; (3) den unika möjligheten för avbildande koncentrationsmätningar i flammor av ämnen som inte går att avbilda med laserinducerad fluorescens, med vilken man oftast använder ultraviolett ljus.

I arbetet med IR-DFWM har ett nytt stråluppdelararrangemang för infraröda laserstrålar utvecklats. Detta arrangemang som underlättar linjeringsarbetet för tekniken, i synnerhet gällande fasmatchningen. Vidare har tekniken för första gången demonstrerats för mätning av acetylen och väteklorid i kalla gasflöden samt även för temperaturmätningar genom att studera vattens absorptionslinjer.

Både IRPS och IR-DFWM har stor potential som verktyg för utförande av kvantitativa koncentrationsmätningar av molekyler som har avgörande roll i förbränning; i synnerhet vid studier av förbränning vid låga tryck där kollisionseffekter är mindre. Dessutom kan dessa två tekniker användas för att undersöka andra fysikaliska fenomen, såsom plasma.

• author: Sun, Zhiwei
• supervisor: Marcus Aldén; Zhongshan Li
• opponent: Dr. Radi, Peter, Paul Scherrer Institute, Switzerland
• organization: Combustion Physics
• publishing date: 2012
• type: Thesis
• publication status: published
• subject: Atom and Molecular Physics and Optics
• keywords: Degenerate four-wave mixing, Polarization spectroscopy, Mid-infrared, Non-linear laser spectroscopy, Laser diagnostics, Combustion, Flame, HITRAN, Concentration, Temperature, Fysicumarkivet A:2012:Sun
• in: Lund Reports on Combustion Physics
• volume: LRCP 159
• pages: 83 pages
• defense location: Lecture hall B, Department of Physics, Sölvegatan 14 C, Lund University Faculty of Engineering
• defense date: 2012-10-24 10:15:00
• ISSN: 1102-8718
• language: English
• LU publication?: yes
• id: b8e7e240-4ed4-4ef1-aa03-b457eba65d26 (old id 3119348)
• date added to LUP: 2016-04-04 09:30:11
• date last changed: 2019-05-21 18:19:00