Advanced

Characteristics of fresh and aged carbonaceous aerosol from anthropogenic combustion sources

Nordin, Erik LU (2015)
Abstract (Swedish)
Popular Abstract in Swedish

Luftburna partiklar från transportsektorn och energiproduktion kan ge upphov till negativa hälsoeffekter hos människor och påverka det globala klimatet. Partiklarnas kemiska och fysikaliska egenskaper förändras när de åldras i atmosfären och ny partikelmassa kan bildas från ämnen som tidigare var i gasfas. Det övergripande syftet med den här avhandlingen är att öka kunskapen om egenskaperna hos luftburna partiklar från förbränningskällor, för att på längre sikt öka förståelsen hur dessa partiklar påverkar människors hälsa och klimatet.

Våra experiment visar att det bildas ny sekundär partikelmassa av avgaserna från bensindrivna personbilar, som går på tomgång, när de utsätts för... (More)
Popular Abstract in Swedish

Luftburna partiklar från transportsektorn och energiproduktion kan ge upphov till negativa hälsoeffekter hos människor och påverka det globala klimatet. Partiklarnas kemiska och fysikaliska egenskaper förändras när de åldras i atmosfären och ny partikelmassa kan bildas från ämnen som tidigare var i gasfas. Det övergripande syftet med den här avhandlingen är att öka kunskapen om egenskaperna hos luftburna partiklar från förbränningskällor, för att på längre sikt öka förståelsen hur dessa partiklar påverkar människors hälsa och klimatet.

Våra experiment visar att det bildas ny sekundär partikelmassa av avgaserna från bensindrivna personbilar, som går på tomgång, när de utsätts för simulerad atmosfärisk åldring genom UV-ljus. Den nybildade partikelmassan är betydligt större än partikelmassan som emitteras primärt från avgasröret. Trots detta finns det idag endast emissionsbegränsningar för primära partikelemissioner men inte för sekundärt bildad partikelmassa.

Idag finns det rekommendationer kring vedeldning som säger att man ska använda ”lagom torr ved” eftersom fuktig ved ger ökade utsläpp av luftföroreningar. Resultat i den här avhandlingen visar att försnabb förbränning ger upphov till förhöjda utsläpp av polycykliska aromatiska kolväten (PAHer) och de förhöjda utsläppen av PAHer sammanfaller med låg syrehalt i rökgaserna. PAH-utsläpp är något som bör undvikas då det finns misstankar att PAHer kan vara cancerframkallande och därför bör även snabb syrefattig förbränning undvikas.

Som tidigare nämnts så kan luftburna partiklars kemiska och fysikaliska egenskaper förändras i atmosfären och det finns därför skäl att tro att dessa förändringar påverkar tocixiteten hos partiklarna. För att öka förståelsen hur toxiciteten hos vedrökspartiklar förändras vid atmosfärisk åldring samlades färska och åldrade partikelprover in. De insamlade partiklarna användes för att exponera celler, som sedan genomgick flera olika toxikologiska tester. Resultaten, för några av de toxikologiska testerna visade på en skillnad i respons från de celler som exponerats för de åldrade partiklarna jämfört med de som exponerats för de icke-åldrade partiklarna. Detta visar att man bör ta hänsyn till effekten av åldring när man bedömer hälsoeffekter från vedrök.

Förbränningskällor ger ett stort bidrag till luften i stadsmiljöer, både genom direkta utsläpp och åldrade partiklar som transporteras dit. Det finns idag regler för hur höga partikelhalterna får vara i stadsmiljöer och om för höga halter uppmäts måste åtgärder vidtas. För att öka förståelsen kring partikelsammansättningen i luften och partikelkällor i den urbana miljön, genomfördes fältmätningar i centrala Köpenhamn. Resultaten från fältstudien visar att stadsluften domineras av två partikeltyper med olika fysikaliska egenskaper. Den ena typen var aggregerade partiklar från trafiken, den andra typen var sfäriska partiklar. När det blåste västliga vindar dominerades aerosolen av aggregerade partiklar medan både partikeltyperna förekom i större utsträckning när det blåste från kontinenten. Sotpartiklarnas fysikaliska egenskaper sammanföll med fysikaliska egenskaper hos sotpartiklar från dieselavgaser studerade i laboratoriemiljö. (Less)
Abstract
Emissions from anthropogenic combustion sources, such as light duty vehicles and small scale biomass combustion, contribute significantly to ambient aerosol particle concentrations both on local and global scales. These emissions have controlling impacts on public health and global climate. The overall aim of this thesis was to investigate how atmospheric transformation and combustion conditions affect the health and climate relevant characteristics of anthropogenic combustion aerosol.

The formation of secondary organic aerosol (SOA) from photo-oxidized gasoline vehicle exhaust was studied in a smog chamber. The physical and chemical properties of particulate emissions from small scale biomass combustion were investigated as a... (More)
Emissions from anthropogenic combustion sources, such as light duty vehicles and small scale biomass combustion, contribute significantly to ambient aerosol particle concentrations both on local and global scales. These emissions have controlling impacts on public health and global climate. The overall aim of this thesis was to investigate how atmospheric transformation and combustion conditions affect the health and climate relevant characteristics of anthropogenic combustion aerosol.

The formation of secondary organic aerosol (SOA) from photo-oxidized gasoline vehicle exhaust was studied in a smog chamber. The physical and chemical properties of particulate emissions from small scale biomass combustion were investigated as a function of burn rate with on-line instrumentation including differential mobility analyzer-aerosol particle mass analysis (DMA-APM) and aerosol mass spectrometry (AMS). Samples of fresh and aged biomass combustion aerosol were collected to investigate the toxicological properties. Finally, the mass-mobility relationship and mixing state of urban aerosol were investigated with the DMA-APM technique.

SOA production clearly dominated over primary organic emissions for gasoline vehicle exhaust, opposite to diesel exhaust. Up to 60% of the SOA formed from gasoline vehicle exhaust originated from traditional light aromatic SOA precursors, significantly higher than previous data for diesel exhaust.

Particulate phase polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) were quantified with high time resolution during different phases of the combustion cycle. PAH emissions were a factor seven higher for high burn rate compared to nominal operation of the wood stove. The majority of PAHs was emitted during the intermediate (flaming) phase of the combustion.

Three main types of biomass combustion particles were found: spherical organic aerosol, soot agglomerates and compact inorganic ash particles. The combustion conditions affected the mass mobility relationship of the aerosol from full combustion cycles.

Effects on cell viability were strongest for less efficient combustion (high PAHs and OA fraction). The genotoxic response increased upon dark aging with ozone, possibly due to PAH degradation products.

The particles observed during the urban campaign could be divided into two groups according to their mass-mobility relationship, soot (less compact) and long-range transport particles (more compact). The long-range transport particles were to a higher extent present during days of polluted easterly winds. The soot particles in urban air had similar properties as soot particles emitted from diesel engines in laboratory studies.

The results presented in this thesis show that the physical, chemical and toxicological properties of carbonaceous aerosol from combustion are affected by source, combustion conditions and atmospheric aging. This needs to be taken into account when assessing health and climate effects of aerosol particles. (Less)
Please use this url to cite or link to this publication:
author
supervisor
opponent
  • Virtanen, Annele, Department of Applied Physics, University of Eastern Finland, Kuopio, Finland
organization
publishing date
type
Thesis
publication status
published
subject
keywords
Aerosol, biomass combustion, gasoline vehicle exhaust, polycyclic aromatic hydrocarbons, secondary organic aerosol, soot, mass-mobility relationship, emissions, toxicity
pages
148 pages
defense location
Lecture hall Stora Hörsalen, IKDC, Sölvegatan 26, Lund University, Faculty of Engineering, LTH.
defense date
2015-01-30 10:15
ISSN
1650-9773
ISBN
978-91-7623-223-1
language
English
LU publication?
yes
id
074878ef-d826-464f-b83f-67c284cfc05f (old id 4914387)
date added to LUP
2015-01-08 10:37:28
date last changed
2016-09-19 08:45:01
@misc{074878ef-d826-464f-b83f-67c284cfc05f,
  abstract     = {Emissions from anthropogenic combustion sources, such as light duty vehicles and small scale biomass combustion, contribute significantly to ambient aerosol particle concentrations both on local and global scales. These emissions have controlling impacts on public health and global climate. The overall aim of this thesis was to investigate how atmospheric transformation and combustion conditions affect the health and climate relevant characteristics of anthropogenic combustion aerosol. <br/><br>
 The formation of secondary organic aerosol (SOA) from photo-oxidized gasoline vehicle exhaust was studied in a smog chamber. The physical and chemical properties of particulate emissions from small scale biomass combustion were investigated as a function of burn rate with on-line instrumentation including differential mobility analyzer-aerosol particle mass analysis (DMA-APM) and aerosol mass spectrometry (AMS). Samples of fresh and aged biomass combustion aerosol were collected to investigate the toxicological properties. Finally, the mass-mobility relationship and mixing state of urban aerosol were investigated with the DMA-APM technique.<br/><br>
 SOA production clearly dominated over primary organic emissions for gasoline vehicle exhaust, opposite to diesel exhaust. Up to 60% of the SOA formed from gasoline vehicle exhaust originated from traditional light aromatic SOA precursors, significantly higher than previous data for diesel exhaust. <br/><br>
 Particulate phase polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) were quantified with high time resolution during different phases of the combustion cycle. PAH emissions were a factor seven higher for high burn rate compared to nominal operation of the wood stove. The majority of PAHs was emitted during the intermediate (flaming) phase of the combustion. <br/><br>
 Three main types of biomass combustion particles were found: spherical organic aerosol, soot agglomerates and compact inorganic ash particles. The combustion conditions affected the mass mobility relationship of the aerosol from full combustion cycles. <br/><br>
 Effects on cell viability were strongest for less efficient combustion (high PAHs and OA fraction). The genotoxic response increased upon dark aging with ozone, possibly due to PAH degradation products. <br/><br>
 The particles observed during the urban campaign could be divided into two groups according to their mass-mobility relationship, soot (less compact) and long-range transport particles (more compact). The long-range transport particles were to a higher extent present during days of polluted easterly winds. The soot particles in urban air had similar properties as soot particles emitted from diesel engines in laboratory studies.<br/><br>
 The results presented in this thesis show that the physical, chemical and toxicological properties of carbonaceous aerosol from combustion are affected by source, combustion conditions and atmospheric aging. This needs to be taken into account when assessing health and climate effects of aerosol particles.},
  author       = {Nordin, Erik},
  isbn         = {978-91-7623-223-1},
  issn         = {1650-9773},
  keyword      = {Aerosol,biomass combustion,gasoline vehicle exhaust,polycyclic aromatic hydrocarbons,secondary organic aerosol,soot,mass-mobility relationship,emissions,toxicity},
  language     = {eng},
  pages        = {148},
  title        = {Characteristics of fresh and aged carbonaceous aerosol from anthropogenic combustion sources},
  year         = {2015},
}