Advanced

Rotational Coherent Anti-Stokes Raman Spectroscopy - Development and Applications

Nordström, Emil LU (2015)
Abstract (Swedish)
Popular Abstract in Swedish

Den här avhandlingen handlar om utvecklingen av CARS som en diagnostikmetod för att studera förbränningsförlopp. CARS står för Coherent Anti-Stokes Raman spectroscopy och är en optisk laserbaserad metod för att mäta temperaturer och ämneskoncentrationer i gaser. CARS, och andra typer av förbränningsdiagnostikmetoder, bidrar till ökad förståelse för de processer som utgör förbränningen av exempelvis fossila bränslen och dessa metoder är således viktiga verktyg i strävan efter att reducera miljöfarliga utsläpp och ytterligare effektivisera energiutbytet vi får från dessa bränslen.



Det finns flera anledningar till varför just optiska diagnostikmetoder, och i synnerhet... (More)
Popular Abstract in Swedish

Den här avhandlingen handlar om utvecklingen av CARS som en diagnostikmetod för att studera förbränningsförlopp. CARS står för Coherent Anti-Stokes Raman spectroscopy och är en optisk laserbaserad metod för att mäta temperaturer och ämneskoncentrationer i gaser. CARS, och andra typer av förbränningsdiagnostikmetoder, bidrar till ökad förståelse för de processer som utgör förbränningen av exempelvis fossila bränslen och dessa metoder är således viktiga verktyg i strävan efter att reducera miljöfarliga utsläpp och ytterligare effektivisera energiutbytet vi får från dessa bränslen.



Det finns flera anledningar till varför just optiska diagnostikmetoder, och i synnerhet lasermätmetoder, används vid studier av förbränning. Då laserpulser kan vara miljarddelar av en sekund långa, eller ännu kortare, kan väldigt snabba förlopp "frysas" i tiden och studeras. En annan fördel är att optiska metoder är beröringsfria. En temperaturprob som förs in i en flamma mäter visserligen temperaturen, men påverkar också flödet av gas i flamman, och orsakar kanske därmed en ändring av flammans temperatur. Vid användningen av optiska metoder är det endast ljus som interagerar med mätföremålet som därför, normalt sett, inte påverkas nämnvärt.



CARS används inom förbränningsstudier främst för att mäta temperaturer. Detta görs genom att tre laserstrålar fokuseras och överlappas i en punkt i rummet. I denna punkt skapas en fjärde stråle med laserlika egenskaper. Denna CARS-stråle har ett våglängdsinnehåll som är beroende på egenskaperna hos gasen i den punkt strålarna överlappades. Den kan ledas in i en spektrometer som upplöser signalen spektralt innan den detekteras med en kamera. Temperaturinformationen i signalstrålen kommer från det faktum att gasens molekyler lagrar energi genom vibrationer och rotationer. Ju högre temperaturen är, desto mer rotations- och vibrationsenergi har molekylerna, vars rörelser dikteras av kvantmekaniska regler som bara tillåter vissa väldefinierade rotations- och vibrationstillstånd. Den detekterade CARS-signalens våglängdsinnehåll genereras genom övergångar mellan dessa tillstånd och signalen bär således med sig information om mediets temperatur. Denna information kan sedan extraheras genom att jämföra det uppmätta spektrumet med teoretiskt uträknade spektum, simulerade vid olika temperaturer.



Arbetet bakom denna avhandling handlar både om tillämpning av CARS-metoden samt utveckling av densamma. Tillämpningarna har inneburit samarbeten med andra forskargrupper som har haft behov av temperaturmätningar. Dessa mätningar har resulterat exempelvis i flamtemperaturprofiler som kommit till nytta, antingen i andra experiment, eller för forskningsgrupper som ägnar sig åt teoretiska simuleringar för vilka valideringsdata behövs.



Ett antal artiklar i avhandlingen är tillägnade vidare utveckling av metoden, med avseende på dess förmåga att utvärdera korrekta temperaturer i olika tillämpningar. Det finns ett flertal parametrar som kan varieras i simuleringarna vid dessa temperaturutvärderingar. Ett exempel på en sådan parameter är de så kallade Ramanlinjebredder som kan ha stor inverkan på den utvärderade temperaturen. Dessa linjebredder påverkar det spektrala innehållet i CARS-signalen och beror på kollisioner mellan molekyler i gasen som studeras. Linjebredderna beror på gasens temperatur och kemiska sammansättning och det kan vara en utmaning att på ett korrekt sätt inkludera dessa i sina utvärderingar. Ett flertal artiklar i avhandlingen har tillägnats uppmätning och rapportering av denna parameter. (Less)
Abstract
During the last decades, coherent anti-Stokes Raman spectroscopy (CARS) has been an important tool in combustion research. The focus of this thesis is the improvement of the capability of the pure rotational CARS (RCARS) technique for this type of applications. The technique is used to measure temperatures and relative species concentrations in the gas phase and thermometry is performed by fitting theoretically modelled spectra to measured ones. In a first approximation, the thermometric information in the RCARS signal lies in the relative RCARS peaks intensities, reflecting the relative populations of the rotational states of the probed molecules. However, for accurate RCARS thermometry, a number of additional factors must be taken into... (More)
During the last decades, coherent anti-Stokes Raman spectroscopy (CARS) has been an important tool in combustion research. The focus of this thesis is the improvement of the capability of the pure rotational CARS (RCARS) technique for this type of applications. The technique is used to measure temperatures and relative species concentrations in the gas phase and thermometry is performed by fitting theoretically modelled spectra to measured ones. In a first approximation, the thermometric information in the RCARS signal lies in the relative RCARS peaks intensities, reflecting the relative populations of the rotational states of the probed molecules. However, for accurate RCARS thermometry, a number of additional factors must be taken into account. The most important of these is the Raman linewidths. This parameter, which is governed by collisional energy transfer between the probed molecules and the surrounding gas, can have large impact on evaluated temperature if it is not properly included in the RCARS modelling. Therefore, for many of the articles on which this thesis is based, much effort has been made to investigate the thermometric impact of the Raman linewidths. There are also a number of works based on reporting Raman linewidths and developing a new method of measuring them. The RCARS technique can also be sensitive to different kinds of spectral interference, either in the form of scattered light from the laser sources used to generate the RCARS signal, or from unwanted contributions to the coherent RCARS signal itself. For several of the included papers, the application of polarization techniques was used to reduce this type of interference. This enabled more accurate thermometry and in some cases detection of the resonant signal was entirely dependent on this technique. The application of the RCARS technique in the papers included in this thesis has mainly been flame measurements. Both laminar and turbulent flames have been studied in collaborations with other experimental research groups and theoretical modelling groups. Spatial temperature scans in two dimensions have been performed in turbulent flames and the RCARS evaluations have been used to improve large eddy simulations of turbulent flames. RCARS measurements have also been performed in a heavily sooting flame in order to characterize how the laser induced incandescence (LII) technique influences the flame during measurement. (Less)
Please use this url to cite or link to this publication:
author
supervisor
opponent
  • Professor Seeger, Thomas, Naturwissenschaftlich-Technische Fakultät, Institut Fluid- und Thermodynamik, Universität Siegen, Germany
organization
publishing date
type
Thesis
publication status
published
subject
keywords
Laser diagnostics, Coherent anti-Stokes Raman Scattering, CARS, Spectroscopy, Combustion diagnostics, Fysicumarkivet A:2016:Nordström
defense location
Lecture hall Rydbergsalen, Department of Physics, Sölvegatan 14 C, Lund University, Faculty of Engineering
defense date
2016-01-22 09:00
ISSN
1102-8718
ISBN
978-91-7623-612-3
language
English
LU publication?
yes
id
2a67b8f8-a6ed-40c0-a768-c95c118a8874 (old id 8314773)
date added to LUP
2016-01-13 10:17:02
date last changed
2016-09-19 08:45:01
@misc{2a67b8f8-a6ed-40c0-a768-c95c118a8874,
  abstract     = {During the last decades, coherent anti-Stokes Raman spectroscopy (CARS) has been an important tool in combustion research. The focus of this thesis is the improvement of the capability of the pure rotational CARS (RCARS) technique for this type of applications. The technique is used to measure temperatures and relative species concentrations in the gas phase and thermometry is performed by fitting theoretically modelled spectra to measured ones. In a first approximation, the thermometric information in the RCARS signal lies in the relative RCARS peaks intensities, reflecting the relative populations of the rotational states of the probed molecules. However, for accurate RCARS thermometry, a number of additional factors must be taken into account. The most important of these is the Raman linewidths. This parameter, which is governed by collisional energy transfer between the probed molecules and the surrounding gas, can have large impact on evaluated temperature if it is not properly included in the RCARS modelling. Therefore, for many of the articles on which this thesis is based, much effort has been made to investigate the thermometric impact of the Raman linewidths. There are also a number of works based on reporting Raman linewidths and developing a new method of measuring them. The RCARS technique can also be sensitive to different kinds of spectral interference, either in the form of scattered light from the laser sources used to generate the RCARS signal, or from unwanted contributions to the coherent RCARS signal itself. For several of the included papers, the application of polarization techniques was used to reduce this type of interference. This enabled more accurate thermometry and in some cases detection of the resonant signal was entirely dependent on this technique. The application of the RCARS technique in the papers included in this thesis has mainly been flame measurements. Both laminar and turbulent flames have been studied in collaborations with other experimental research groups and theoretical modelling groups. Spatial temperature scans in two dimensions have been performed in turbulent flames and the RCARS evaluations have been used to improve large eddy simulations of turbulent flames. RCARS measurements have also been performed in a heavily sooting flame in order to characterize how the laser induced incandescence (LII) technique influences the flame during measurement.},
  author       = {Nordström, Emil},
  isbn         = {978-91-7623-612-3},
  issn         = {1102-8718},
  keyword      = {Laser diagnostics,Coherent anti-Stokes Raman Scattering,CARS,Spectroscopy,Combustion diagnostics,Fysicumarkivet A:2016:Nordström},
  language     = {eng},
  title        = {Rotational Coherent Anti-Stokes Raman Spectroscopy - Development and Applications},
  year         = {2015},
}