Photoemission Electron Microscopy for Ultrafast Nano-Optics - Femtoseconds to Attoseconds

Abstract

Ultrafast nano-optics is a new and quickly evolving research field centred around the control, manipulation, and application of light on a nanometre and femtosecond scale. This can lead to improved electro-optical devices, more sensitive spectroscopy, and real-time control of chemical reactions. However, understanding the simultaneous nanometre and femtosecond evolution of nano-optical fields requires characterization methods with ultrahigh spatiotemporal resolution. A method that during the past 15 years has shown great promise for such studies is photoemission electron microscopy (PEEM) in combination with ultrashort laser pulses. Both PEEM, nanostructure fabrication methods, and a large variety of pulsed light sources are under rapid parallel development, leading also to quickly increasing possibilities of nanometre and femtosecond characterization.



This thesis explores the combination of PEEM with various state-of-the-art lab-based sources of femtosecond and attosecond pulses with wavelengths spanning from 30 nm to 1.55 µm for studies of ultrafast nano-optics. It is based on experiments carried out with five different laser systems, studying light interaction with tailored metallic and semiconducting nanostructures. The work comprises construction of new experimental setups, PEEM measurements, development of data analysis tools, and complementary investigations using techniques such as scanning electron microscopy, X-ray photoelectron spectroscopy, and scanning tunnelling microscopy.



Using few-cycle pulses from an ultra-broadband Ti:sapphire oscillator, localized surface plasmons in metallic nanostructures were studied with a temporal resolution down to a few femtoseconds. Metallic structures were also studied with PEEM using femtosecond pulses in the telecommunication wavelength regime. Other light sources employed include an optical parametric chirped pulse amplification system, with which anisotropy effects in semiconductor nanowires were studied.



Finally, the thesis explores the use of extreme ultraviolet attosecond pulse trains produced by high-order harmonic generation (HHG) as light source for PEEM. Working with 1 kHz repetition rate, the spatial resolution was found to be limited by space charge effects to a few hundred nanometres. However, with a new HHG system working at 200 kHz repetition rate, the resolution was improved by a factor of 2—3, along with a reduction in acquisition time by an order of magnitude. Novel high-repetition rate attosecond light sources are therefore expected to play a key role in pushing the temporal resolution of PEEM into the attosecond regime.

Abstract (Swedish)

Popular Abstract in Swedish

Nanotekniken håller i skrivande stund på att revolutionera samhället med nya innovationer inom exempelvis elektronik och medicin. En viktig del i detta är utvecklingen av nya och förbättrade sätt att avbilda strukturer av nanometerstorlek (en nanometer är en miljarddels meter). Avancerade karakteriseringsmetoder skapar en ökad förståelse för hur nanostrukturer beter sig, vilket är en förutsättning för utvecklingen av nya komponenter. Särskilt viktiga är metoder för att karakterisera egenskaper hos ytor, eftersom ytan hos ett material får större effekt ju mindre partiklar materialet består av.

På ett mer fundamentalt plan har forskare de senaste decennierna lyckats mäta snabbare och snabbare processer, ända ned på en skala av femtosekunder och attosekunder. En femtosekund är en miljondels miljarddels sekund, och en attosekund är tusen gånger kortare. Det går ungefär dubbelt så många attosekunder på en sekund som det har gått sekunder sedan Big Bang. Genom att skapa ljuspulser som bara varar i ett hundratal attosekunder går det därför att mäta hur fort grundläggande processer inuti atomer går.

Denna jakt på att kunna mäta mindre strukturer och snabbare processer kan liknas vid dagens IT-samhälle. Mobiltelefoner får plats i fickan men kan ändå utföra många processer samtidigt och lagra stora mängder data. Detta har möjliggjorts genom miniatyriseringen av elektroniska komponenter. När telefonen används för att kommunicera med är prioriteringen i stället att signalerna ska sändas fort, med många bitar information per sekund. Därför används elektromagnetiska vågor som signaler genom luften och genom optiska fibrer. En stor utmaning är att koppla samman dessa teknologier för att skapa komponenter och kretsar som samtidigt är små och snabba. Det är här forskningen kring ultrasnabb nano-optik kommer in.

Ljus är det absolut snabbaste som finns, men kan normalt sett inte koncentreras på en skala mindre än dess våglängd, som är hundratals nanometer (i detta sammanhang ansett som ett långt avstånd). Nano-optik handlar om att kringgå detta genom att skapa ytor av olika material och former för att koncentrera ljuset ytterligare. Metalliska nanostrukturer är särskilt bra på detta genom en speciell sorts ”partikel”, kallad ytplasmon, som uppkommer genom att ljuset växelverkar med elektronerna i metallen. Forskningsfältet kring ytplasmoner kallas för plasmonik, och utgör en viktig del av nano-optiken.

För att förstå ljusets extremt snabba rörelser i nanostrukturer krävs avbildningstekniker som samtidigt kan mäta ljus på en liten längdskala och kort tidsskala. Ett av de mest framgångsrika instrumenten för detta är fotoemissionselektronmikroskopet, som skapar en kraftigt förstorad bild av elektroner som avges från en yta när den träffas av ljus. återigen ligger styrkan i att kombinera de små elektronerna med det snabba ljuset. Fotoemissionselektronmikroskopet har använts för att studera ultrasnabb nano-optik sedan 2001, med mer och mer avancerade experimentuppställningar.

Den här avhandlingen handlar om användningen av nya typer av avancerade laserljuskällor för att studera ultrasnabb nano-optik i fotoemissionselektronmikroskop. En av de nya ljuskällorna visar sig kunna avbilda hur ljuset svänger olika snabbt i olika delar av en nanopartikel under ett fåtal femtosekunder. En annan kan användas för att studera hur ljuset växelverkar med specialdesignade nanotrådar av halvledarmaterial. Ytterligare en typ av ljuskälla utforskas på grund av dess förmåga att sända ut pulser på attosekundskalan. Tillsammans visar experimenten hur de senaste årens utveckling inom laserfysiken ger upphov till många nya möjligheter för karakterisering av ljusets växelverkan med nanostrukturer. Nya karakteriseringsmetoder är en förutsättning för en ökad förståelse för nano-optik, en teknologi som kan leda till såväl förbättrade solceller som optiska logiska kretsar med överlägsen hastighet.

• author: Mårsell, Erik
• supervisor: Anders Mikkelsen
• opponent: Professor Aeschlimann, Martin, Technische Universität Kaiserslautern
• organization: Synchrotron Radiation Research; NanoLund: Centre for Nanoscience
• publishing date: 2015
• type: Thesis
• publication status: published
• subject: Condensed Matter Physics; Atom and Molecular Physics and Optics
• keywords: Nanorice, Spatiotemporal imaging, Attosecond pulses, Fysicumarkivet A:2016:Mårsell, Nanowires, Silver nanostructures, Femtosecond laser pulses, PEEM, Plasmonics, Ultrafast nano-optics
• pages: 218 pages
• defense location: Rydbergssalen, Department of Physics
• defense date: 2016-01-29 09:15:00
• ISBN: 978-91-7623-615-4
• ISBN: 978-91-7623-614-7
• language: English
• LU publication?: yes
• id: 146ea10e-cd8a-49dd-978f-bc70b932220d (old id 8410577)
• date added to LUP: 2016-04-04 11:33:58
• date last changed: 2020-09-16 11:48:00