Electron Wave Packet Dynamics on the Attosecond Time Scale

Abstract

One objective of attosecond science is to study electron dynamics

in atoms and molecular systems on their natural time scale. This

can be done using attosecond light pulses. Attosecond pulses are

produced in a process called high-order harmonic generation, in

which a short, intense laser pulse interacts with atoms or molecules

in a highly nonlinear process, leading to the generation of high-order

frequencies of the fundamental laser with a large spectral

bandwidth, supporting pulses with attosecond duration. In some

condition the harmonics are locked in phase leading to a train of

attosecond pulses or, in some cases, to a single attosecond pulse.

This thesis presents experiments based on interferometry to study

electron dynamics using attosecond pulses.

The first part describes a series of experiments, in which the

dynamics of electrons was studied after photoionization with an

attosecond pulse train. The time resolution in these experiments

was achieved by measuring the accumulated phase of the free

electron wave packet after photoemission using an interferometric

technique. The phase carries temporal information about the

ionization process, from which the delay in photoemission can be

determined with a much better time resolution than that given by

the temporal structure of the pulse train. The same technique was

applied to investigate the phase behavior of resonant two-photon

ionization in helium atoms.

The second part describes the application of an interferometric

pump-probe technique to characterize bound electron wave packets.

Single attosecond pulses are used to excite a broad electron

wave packet containing bound and continuum states. The bound

part of the wave packet is further ionized by an infrared laser with

a variable delay. Analysis of the resulting interferogram allows for

full reconstruction of the bound wave packet, since both the amplitude

and the phase of all ingoing states in the wave packet are

encoded in the interference pattern.

Abstract (Swedish)

Popular Abstract in Swedish

”Har en galopperande häst vid något tillfälle alla hovarna i luften samtidigt?” Den här till synes enkla frågan är inte helt enkel att svara på eftersom det inte går att avgöra med blotta ögat om så är fallet. För att avgöra om hovarna verkligen är i luften på samma gång behöver vi andra redskap med bättre tidsupplösning än våra ögon. Första gången någon lyckades göra en sådan mätning var 1878 då Eadweard Muybridge med hjälp av en nyutvecklad kamera kunde ta en serie bilder av en galopperande häst. Den bildsekvensen visade med all tydlighet att alla hovarna vid vissa tillfällen verkligen är i luften samtidigt. Att experimentet lyckades berodde framförallt på den förbättrade bildkvaliteten som Muybridge lyckades uppnå. Om man vill ta skarpa bilder av ett föremål i rörelse måste kamerans slutartid vara tillräckligt kort och Muybridge kamera hade en slutartid på 1 ms (1 ms = 10-3 s) vilket i slutet av 1800-talet betraktades som ultrasnabbt. För att avbilda ännu snabbare förlopp behövs ännu kortare slutartider, men tillslut begränsas slutartiden av vad som är mekaniskt möjligt att åstadkomma. En alternativ metod är att låta slutaren vara öppen hela tiden och istället belysa föremålet som ska avbildas med en kort ljusblixt.



En galopperande häst rör sig väldigt långsamt jämfört med mikroskopiska objekt och att avbilda föremål i mikrokosmos är därför ännu mer utmanande. Vattenmolekyler rör sig till exempel genom en lösning på en pikosekundstidsskala (1 ps = 10-12 s) medan atomer rör sig ännu fortare och måste avbildas på en femtosekundstidsskala (1 fs = 10-15 s). I allmänhet rör sig föremål fortare ju lättare de är. En elektron som är 2000 gånger lättare än den lättaste atomen rör sig därför mycket fortare. För en elektron i en väteatom tar det till exempel bara 150 as (1 as = 10-18 s) att ta sig ett varv runt kärnan.



2001 lyckades två oberoende grupper för första gången att skapa och mäta attosekundspulser. Det öppnade helt nya möjligheter att studera elektronrörelser i realtid och ett nytt forskningsområde som kallas attofysik såg dagens ljus. Teknikerna som används påminner i mycket om Muybridges ursprungliga experiment, men inte med mekaniska slutare. Elektroner studeras med något som kallas pump-prob teknik där elektronrörelsen startas av pumpen, en kort attosekundspuls, och senare fångas av en andra ljuspuls (proben). Tiden mellan de två pulserna måste kontrolleras och varieras med extremt hög noggrannhet. Att ta en serie bilder för olika tidsintervaller mellan de två ljuspulserna gör det möjligt att följa elektronernas rörelser på ungefär samma sätt som Muybridge studerade hästen.



I den här avhandlingen presenteras flera olika studier av elektrondynamik. Antingen förblir elektronen bunden i atomen efter att den har växelverkat med pumppulsen, eller så tvingas den lämna atomen via fotojonisation. Den fotoelektriska effekten som fram tills nyligen antogs ske momentant tar faktiskt en liten stund. Efter det att ljuspulsen träffar atomen, tills det att elektronen lossnar hinner en kort tid passera, det är en kort tid, men den är inte försumbar.

• author: Klünder, Kathrin
• supervisor: Anne L'Huillier
• opponent: Prof. Drescher, Markus, Universität Hamburg, Germany
• organization: Atomic Physics
• publishing date: 2012
• type: Thesis
• publication status: published
• subject: Atom and Molecular Physics and Optics
• keywords: Photoionization, Single attosecond pulses, Attosecond pulse trains, Electron wave packet, Electron dynamics, Interferometry, Photoemission time delay, Fysicumarkivet A:2012:Klünder, Stark spectroscopy
• pages: 161 pages
• defense location: Lecture hall B, Fysicum, Professorsgatan 1, Lund University Faculty of Engineering
• defense date: 2012-06-14 13:15:00
• external identifiers: other:LRAP-457
• ISBN: 978-91-7473-334-1
• language: English
• LU publication?: yes
• id: 1b9992c7-5cdd-4f59-80a7-28c38e4629de (old id 2541862)
• date added to LUP: 2016-04-04 09:32:43
• date last changed: 2018-11-21 20:53:52