Methods for localizing and quantifying radionuclide sources and deposition using in situ gamma spectrometry : Critical review of the peak-to-valley method based on experimental studies and applications in Georgia and Japan

Abstract

This thesis describes investigations made on mobile and stationary gamma

spectrometry made both under laboratory conditions and in situ. The objective has

been to identify and quantify radionuclides in the form of point sources,

contamination and widespread deposition in situations where the measurement

geometry is not known beforehand. Both scintillators and semiconductor detectors of

similar size were tested in a backpack configuration in the vicinity of an unmapped

underground waste storage in the Republic of Georgia. The results showed that a high

efficiency HPGe detector (>100% relative efficiency) was the best choice with respect

to sensitivity compared to LaBr₃(Ce) and NaI(Tl) detectors. It was also the most

cumbersome system of them all in terms of field operability due to the liquid

nitrogen. The evaluation method of plotting the full energy peak count rate on maps

worked well, especially when assessment of the maps was made offline by an external

base support, which speeded up the field work significantly. A large part of the thesis

has been focused on evaluating and using the so-called peak-to-valley method (PTV

method). Measurements and simulations to investigate components in the pulse

height distribution contributing to the PTV ratio have been done both in a laboratory

and outdoors in a controlled radiation environment as well as in situ. The PTV

studies have been focused on investigating how well the method works for

quantification of ¹³⁷Cs, with the aim of either finding a reliable point source depth, or

a factor to correct the estimated surface equivalent mean deposition in situ,

compensating for the shielding effects brought on by the ground penetration of ¹³⁷Cs.

In order to better understand the scatter processes of ¹³⁷Cs photons in the air, ground

and the surrounding material of the detector, simulations in MCNP5 and

measurements have been performed in various configurations.

The simulations and measurements performed with a well-characterized HPGe

detector in a low gamma background room, revealed a 25% difference in full energy

peak efficiency between simulation and measurement for 662 keV photons from

¹³⁷Cs. The inner components of a detector appeared to have significant impact on

agreement between simulation and measurement and components contributing to

this impact were identified.

Regarding the PTV ratio three HPGe detectors were compared with respect to their

angular PTV ratio response, to prepare for a sensitive approach on estimating

deposition penetration depth of ¹³⁷Cs in situ. Detectors of sizes ranging from 18% to

123% in relative efficiency showed similar PTV ratios for incident angles between 0°

and 90° when using a 30 keV valley interval. The point source measurements showed

that a field of view of about 3 m in radius was a good choice presenting the possibility

to resolve whether the deposition is on the ground surface or has penetrated beneath

the surface.

When the detector systems were brought to the fallout areas outside Fukushima

Daiichi in Japan the evaluation of the ¹³⁷Cs PTV ratios showed perturbation, which

was ascribed the presence of ¹³⁴Cs. The laboratory investigations of this perturbation

showed a significant disturbance down to a ¹³⁴Cs:¹³⁷Cs ratio in the deposition of

1:100. To follow up on earlier results indicating an improvement in the reliability of

the PTV ratio for both ¹³⁷Cs and ¹³⁴Cs, a collimator was applied at the in situ

measurement locations in the Fukushima Daiichi region. The collimation increased

the PTV ratio significantly for ¹³⁴Cs but not so for ¹³⁷Cs when both radionuclides

were present. This indicated that the ¹³⁴Cs PTV ratio should be used instead of that

for ¹³⁷Cs the first decade after an accident where both cesium radionuclides are

released. If no ¹³⁴Cs is present the collimator will successfully improve the ¹³⁷Cs PTV

ratio due to the advantages of limiting incident angles to those close to the detector.

Abstract (Swedish)

Inom beredskapen mot radiologiska och nukleära olyckor och katastrofer spelar strålningsmätningar en avgörande roll för att ta reda på vad som har hänt och hur farligt det är för människa, djur och natur och på vilket sätt det påverkar miljö och samhällsfunktioner. I Sverige och många andra länder i världen har allmänheten en rättighet att få reda på vad som hänt och vad de utsätts för i ett eventuellt olycksscenario. Till stor del besvaras detta av resultat från strålningsmätningar som utförs direkt efter olyckan och under en lång period därefter. Olyckorna eller händelserna kan vara begränsade i utbredning eller påverka gigantiska landområden. Det kan också vara en eller flera platser där man upptäckt strålkällor. Den gemensamma faktorn kring dessa händelser och platser är att man vet väldigt lite i början om vad som hänt eller hur läget egentligen är. För att på bästa sätt kunna förklara för allmänheten över tid och för att myndigheter ska kunna göra korrekta bedömningar, behövs resultat från mätningar med olika syfte. Mätningar i olika skeden behövs löpande, dvs. med långt tidsperspektiv för att göra en s.k. historiebeskrivning av händelsen (dokumentation) som visar vad som hände och vad vi utsattes för.

Mätningarna i början direkt efter olyckan eller händelsen syftar till att dels ta reda på var radioaktiviteten har tagit vägen och hur mycket som eventuellt har landat, eller finns på eller i marken. Ofta räcker det med att mäta doshastigheten i början tillsammans med att man gjort en mätning och konstaterat vilka radioaktiva ämnen (radionuklider) som kommit ut. Men speciellt för händelser där radioaktivitet spridits ut, så uppstår relativt snart högre krav på mätningarna och detaljnivån som efterfrågas är högre.

För att myndigheter skall kunna göra uppskattningar av hur dosen till invånare och i prioriterade delar av samhället kommer utveckla sig, behöver man i ett senare skede veta mer om hur de radioaktiva ämnen som släppts ut förflyttar sig i miljön, både mellan olika platser och hur de fördelar sig ned i marken. Om ett ämne relativt snabbt sjunker ned i marken så minskas stråldosen till människan ganska mycket bara för några centimeters nedträngning. Det som sker är att marken skärmar den radioaktiva beläggningen effektivt. Detsamma gäller för när radioaktiviteten tränger ned i snö. Om beläggningen ligger kvar upp på markytan eller snön så är det i ett lite senare perspektiv bra att veta detta, så att man kan göra prioriteringar i arbetet att återställa efter olyckan, det s.k. saneringsarbetet. Det blir samtidigt viktigare och viktigare för myndigheter att kunna stötta sig på fakta för att vinna allmänhetens förtroende när åtgärder gör intrång i enskildas människors liv som upplevs svåra att acceptera.

De radioaktiva ämnen som har visat sig vara av störst betydelse från de två senaste kärnkraftsolyckorna är ¹³⁴Cs och ¹³⁷Cs (Cesium). Den här avhandlingen har försökt att förbättra en befintlig metod som kallas peak-to-valley metoden, då intresset för uppskattningar var i marken radioaktiviteten befinner sig har ökat efter kärnkraftsolyckan i Fukushima, Japan. Metoden försöker använda specifika delar i ett spektrum från en detektor för att ge mer information än bara mängden radioaktiva ämnen på marken. Metoden är till för att försöka visa var det radioaktiva cesiumet befinner sig i marken.

Den här avhandlingen har utforskat nya sätt att applicera metoden med varierande resultat som följd. Genom att använda en tjock blycylinder runt detektorn som hindrar strålning från långt bort att nå detektorn, kan man på ett noggrannare sätt ta reda på nedträngningsdjup. Samtidigt får man naturligtvis reda på hur mycket radioaktivitet som finns på marken, fast för en betydligt mindre yta. Det finns en rad andra intressanta applikationer för en sådan metod, vilka kan vara väldigt intressanta att utforska i framtiden.

• author: Östlund, Karl
• supervisor: Christopher Rääf; Christer Samuelsson; Sören Mattsson
• opponent: Professor Sanderson, David C.W., Scottish Universities Environmental Research Centre, University of Glasgow, Scotland
• organization: Medical Radiation Physics, Malmö (research group)
• publishing date: 2017
• type: Thesis
• publication status: published
• subject: Natural Sciences
• keywords: In situ gamma spectrometry
• pages: 76 pages
• defense location: Room 2005-7, Medical Radiation Physics, Inga-Marie Nilssons gata 49, Malmö
• defense date: 2017-06-01 09:00:00
• ISBN: 978-91-7753-240-8
• language: English
• LU publication?: yes
• id: 3620282f-42f6-4471-9f15-cfe5deacbb5d
• date added to LUP: 2017-05-10 14:42:24
• date last changed: 2022-07-08 08:22:07