Advanced

14C Produced by Nuclear Power Reactors - Generation and Characterization of Gaseous, Liquid and Solid Waste

Magnusson, Åsa LU (2007)
Abstract (Swedish)
Popular Abstract in Swedish

Kärnkraftverk släpper under drift ut små mängder av många olika radioaktiva ämnen. De flesta av dessa ämnen når aldrig människan. Detta beror vanligen på att de hunnit sönderfalla på vägen eller att det saknas upptagsvägar vilket betyder att de är otillgängliga för människan. Ett av undantagen är kol-14 (14C). Detta radioaktiva ämne produceras både naturligt och genom mänskliga aktiviteter ? framför allt genom kärnkraftproduktion. Kol-14 har en mycket lång halveringstid (livstid). Detta betyder att den extra mängd som kärnkraftindustrin producerar idag innebär en potentiell hälsorisk för människan i flera tusen år framåt. Eftersom 14C beter sig som vanligt kol kommer det att ingå i kolets... (More)
Popular Abstract in Swedish

Kärnkraftverk släpper under drift ut små mängder av många olika radioaktiva ämnen. De flesta av dessa ämnen når aldrig människan. Detta beror vanligen på att de hunnit sönderfalla på vägen eller att det saknas upptagsvägar vilket betyder att de är otillgängliga för människan. Ett av undantagen är kol-14 (14C). Detta radioaktiva ämne produceras både naturligt och genom mänskliga aktiviteter ? framför allt genom kärnkraftproduktion. Kol-14 har en mycket lång halveringstid (livstid). Detta betyder att den extra mängd som kärnkraftindustrin producerar idag innebär en potentiell hälsorisk för människan i flera tusen år framåt. Eftersom 14C beter sig som vanligt kol kommer det att ingå i kolets naturliga kretslopp så snart det släpps ut från ett kärnkraftverk eller ett slutförvar. Det 14C som produceras naturligt, vilket sker i övre atmosfären, blir tillgängligt för människan genom att det omvandlas till koldioxid (14CO2). Detta binds genom fotosyntesen in i växter (t.ex. grönsaker) som i sin tur direkt eller indirekt konsumeras av människan. Eftersom den naturliga produktionen är kontinuerlig, innehåller allt biologiskt material en viss andel 14C (andel = mängd 14C i förhållande till ?vanligt?, icke-radioaktivt kol). Människan är därför ?naturligt? 14C-radioaktiv. Det mesta av det 14C som produceras i kärnkraftverk är däremot inte tillgängligt för människan, åtminstone inte för dagens generation. Detta beror på att den största mängden 14C som produceras återfinns i fasta material inuti reaktorn, till exempel i kärnbränslet eller bundet till reningsfilter. Det kan därför bara nå människan om det läcker ut från slutförvaringen innan det hunnit sönderfalla. Den kärnkraftsproducerade 14C-del som inte hamnar i det fasta avfallet släpps ut till luften (som t.ex. 14CO2) eller till vattnet.



Den extra stråldos som människor kan få från kärnkraftsproducerat 14C är relativt liten i jämförelse med den totala stråldos vi får från andra naturliga strålkällor (t.ex. kosmisk strålning, radon och kalium-40). Men eftersom man inte kan utesluta att kärnkraftsproducerat 14C är skadligt för människa och miljö är det viktigt att studera det närmare. Det finns flera orsaker till detta. För det första finns det finns en risk att även små stråldoser kan ge upphov till cellskador vilket motiverar en försiktighetsprincip där man bör sträva efter att begränsa såväl utsläpp som produktion av 14C. För det andra innebär den långa halveringstiden i kombination med ett högt upptag i näringskedjan och en stor risk för global spridning sammantaget att en mycket stor mängd människor under flera tusen år framöver utsätts för en potentiellt ökad hälsorisk. För det tredje är den förhöjda stråldos som människor får från utsläpp från kärnkraftsindustrin dominerad av bidraget från 14C, såväl lokalt (en effekt av gasutsläppen av 14CO2 som gör att t.ex. grönsaker i kärnkraftverkens närhet kan innehålla en högre andel 14C än naturligt) som globalt. För det fjärde har FN:s vetenskapliga strålningskommitté UNSCEAR räknat ut att stråldosen från utsläpp av radioaktiva ämnen från slutförvar av låg- och medelaktivt avfall i världen helt kommer att domineras av 14C. Förutom hälsoaspekten är forskning kring kärnkraftsproducerat 14C även viktig ur juridisk och ekonomisk synvinkel. I Sverige, liksom i många andra länder, måste operatörer av kärnkraftverken och av slutförvaret leva upp till ett antal bestämmelser när det gäller utsläpp och förvaring av 14C-avfall. Huruvida dessa krav uppfylls går bara säkert att veta genom att mäta 14C i utsläppen och i avfallet. Detta betyder att forskningen är intressant både för myndigheter och för operatörer. Som en följd av bestämmelserna finns det generellt ett ekonomiskt intresse för kärnkrafts-industrin att minska mängden 14C i det avfall som kräver slutförvaring. Om en sådan reducering finnes ekonomiskt nödvändig behöver dock operatörerna veta vilken typ av avfall och vilket reaktorsystem man ska fokusera på. Detta kräver en kartläggning av förekomsten (mängden) av 14C i olika system i reaktorerna.



I avhandlingen har förekomsten av kärnkraftsproducerat 14C studerats, från produktionskällan i reaktorn till dess slutstation. Transport- och utsläppsvägar däremellan har också studerats. Med produktionskälla menas här reaktorvattnet (fler produktionskällor finns dock) och med slutstation menas det svenska slutförvaret SFR utanför Forsmark, havet eller växter i kärnkraftverkens närhet. Forskningen har fokuserats på svenska verk men mindre studier har även gjorts på kärnkraftverk i östra Europa (Litauen och Rumänien). De svenska kärnkraftverk som studerats mest ingående är Ringhals, Forsmark och Barsebäck. De flesta av de svenska reaktorerna är kokvattenreaktorer (sju stycken i drift 2007), medan övriga (tre stycken 2007) är tryckvattenreaktorer. Framför allt har 14C mätts i prover tagna från fast avfall samt i olika processvattensystem som till exempel reaktorvattenkretsen. Det fasta avfall som studerats består av reningsfilter, så kallade jonbytarmassor. Dessa finns i flera olika reaktorsystem och används för att rena vattnet från framför allt radioaktiva ämnen. Efter användning är jonbytarmassorna vanligtvis mycket radioaktiva och de flesta måste därför deponeras i SFR. Den största mängden 14C som finns i SFR är bundet till just jonbytarmassorna.



Att mäta mängden 14C i reaktorvatten och kärnkraftsavfall är dock betydligt svårare än vad som är fallet med många andra radioaktiva ämnen. En ny metod för att göra detta har därför utvecklats och presenteras i avhandlingen. Metoden gör det även möjligt att mäta organiskt och oorganiskt 14C var för sig i proven. Dessa två olika typer av kemiska föreningar beter sig olika i reaktorsystem, liksom i miljön. Den separata mätningen är särskilt angeläget att göra på det fasta avfall som deponeras i SFR eftersom man i modelleringar visat att det är de organiska 14C-föreningarna som har störst potential att läcka ut från förvaret. Med hjälp av den nya metod som utvecklats har organiskt och oorganiskt 14C mätts i hundratals prover från processvattensystem och jonbytarmassor.



Den utförda forskningen visar bland annat att en mycket liten andel (<0,5%), av det 14C som produceras i reaktorvattnet i svenska verk, släpps ut till havet. Mätningar av 14C i tång från västkusten, som gjorts inom vår grupp på Avdelningen för Kärnfysik i Lund, bekräftade att miljöpåverkan från vattenutsläppen är ringa. Andelen som fastnar i jonbytarmassorna visade sig vara 0,6?10% av det som producerats. Den lägre siffran är representativ för kokreaktorer och den högre för tryckvattenreaktorer. Resterande mängd 14C som producerats i reaktorvattnet släpps ut till luften via skorstenen. Utifrån mätningarna på jonbytarmassor har det i avhandlingen gjorts en realistisk beräkning av hur mycket 14C som kommer att finns i SFR vid tidpunkten för förvarets framtida förslutning. Resultatet blev ett totalt 14C-innehåll på 5,0×1012 Bq. Detta ska jämföras med det maximalt tillåtna 14C-innehåll som bestämts av Statens strålskyddsinstitut (SSI) som är 7,2×1012 Bq. Beräkningen tyder därför på att SSI:s krav kommer att uppfyllas. Dock visade beräkningarna att andelen organiskt 14C var betydligt större än man (operatören av SFR) tidigare antagit. Dessutom visade beräkningarna att den metod som operatören av SFR hittills använt sig av för att uppskatta mängden 14C i förvaret är mycket osäker. Detta har historiskt sett antagligen lett till att mängden underskattats. Operatörens senaste uppskattning från 2006/2007 av 14C-innehållet i SFR har gjorts med en lite annorlunda metod som istället sannolikt lett till en grov överskattning. I avhandlingen föreslås därför en ny metod som operatören kan använda för att uppskatta mängden 14C i SFR, en metod som ger lägre osäkerheter jämfört med tidigare uppskattningar.



Vidare visade det sig att miljöpåverkan från de rumänska och litauiska kärnkraftverken var relativt begränsad. Det litauiska verket Ignalina bestod vid mätningens tidpunkt av två stycken reaktorer av liknande typ som i Tjernobyl, men moderniserade och säkerhetsupprustade. Koncentrationen av 14C i gräs och träd från verkets närhet visade förhöjda nivåer jämfört med den naturliga 14C-bakgrunden. Trots detta är den maximalt möjliga extra stråldos en människa i verkets närhet kan få sannolikt mindre än 1% av den från naturliga strålkällor. Dock visade studien på kraftigt förhöjda 14C-koncentrationer i jord och mossa på vissa ställen. Detta tros bero på att verket inte enbart släpper ut 14C som gas (i form av 14CO2) utan även 14C i partikelform, något som inte tidigare uppmärksammats.



Sammantaget är avhandlingens främsta bidrag att den ger ett gediget underlag för mer realistiska beräkningar av mängden 14C i SFR. Istället för antaganden finns det nu mätningar att utgå ifrån vid beräkningarna, vilket ger lägre osäkerheter. Med hjälp av bättre uppskattningar av det organiska och oorganiska 14C-innehållet i förvaret blir det lättare för operatören att visa huruvida SSI:s bestämmelser efterföljs. Detta bidrar också till en ökad säkerhet för driften av SFR. (Less)
Abstract
This thesis presents the results from studies on carbon-14 produced by nuclear power reactors. Radioactive 14C enters the carbon cycle and can be taken up by humans, where it will constitute a potential health hazard. Therefore, the main focus of this thesis was to provide new data and knowledge necessary for the implementation of appropriate nuclear waste management strategies. Such data have previously been very limited or non-existent. The studies presented describe the characterization and mapping of 14C from the source of production, through various waste and release streams, to its final destination; here being the sea, the terrestrial environment and a national disposal facility. The reactor units investigated comprise Swedish BWRs... (More)
This thesis presents the results from studies on carbon-14 produced by nuclear power reactors. Radioactive 14C enters the carbon cycle and can be taken up by humans, where it will constitute a potential health hazard. Therefore, the main focus of this thesis was to provide new data and knowledge necessary for the implementation of appropriate nuclear waste management strategies. Such data have previously been very limited or non-existent. The studies presented describe the characterization and mapping of 14C from the source of production, through various waste and release streams, to its final destination; here being the sea, the terrestrial environment and a national disposal facility. The reactor units investigated comprise Swedish BWRs and PWRs (boiling- and pressurized-water reactors, respectively), as well as two power plants located in Lithuania and Romania.



In this thesis, a new method of separately quantifying organic and inorganic 14C in radioactive liquid, gaseous and solid samples was developed and applied to samples from waste and releases streams in Swedish BWRs and PWRs. Based on the results, mass balance assessments of the 14C produced in the reactor coolant were made. The assessments showed that the amount of 14C released to the sea in liquid discharges constituted only a minor fraction (<1%) of the amount originally produced in the coolant. The fraction of 14C ending up in the solid waste stream, which is dominated by 14C adsorbed on ion-exchange resins, was found to be 0.5?10%, depending on the reactor type. The remaining fraction is released as gaseous compounds to the air. Since the dominating fraction of the 14C activity in the Swedish waste repository is expected to be that contained in the spent ion-exchange resins, the total 14C inventory at the time of repository closure was also estimated and found to be 5.0 TBq; the present disposal limit being 7.2 TBq. However, these studies showed that the approach used by the operator of the repository to estimate the inventory suffers from significant uncertainties. Therefore, an alternative approach is suggested in this thesis.



The studies related to the non-Swedish power plants showed enhanced 14C levels in plants and trees growing close to the power plants. The most interesting finding was that a few samples contained a 14C excess of up to 2000% above the contemporary background, which is thought to be the result of releases of particulate material. (Less)
Please use this url to cite or link to this publication:
author
supervisor
opponent
  • Dr Moberg, Leif, Statens strålskyddsinstitut, Stockholm
organization
publishing date
type
Thesis
publication status
published
subject
keywords
waste disposal, spent ion-exchange resins, mass balance assessment, Nuclear physics, environmental impact, Fysicumarkivet A:2007:Magnusson, nuclear power plant, Kärnfysik, Carbon-14
pages
151 pages
publisher
Division of Nuclear Physics Department of Physics Lund University Box 118 SE-221 00 Lund Sweden
defense location
Professorsgatan 1 i Lund, Sal B
defense date
2007-09-28 13:15
ISBN
978-91-628-7248-9
language
English
LU publication?
yes
id
3e87d95f-b734-4d91-a280-df10d7f2ea89 (old id 549015)
date added to LUP
2007-11-13 08:32:34
date last changed
2016-09-19 08:45:01
@phdthesis{3e87d95f-b734-4d91-a280-df10d7f2ea89,
  abstract     = {This thesis presents the results from studies on carbon-14 produced by nuclear power reactors. Radioactive 14C enters the carbon cycle and can be taken up by humans, where it will constitute a potential health hazard. Therefore, the main focus of this thesis was to provide new data and knowledge necessary for the implementation of appropriate nuclear waste management strategies. Such data have previously been very limited or non-existent. The studies presented describe the characterization and mapping of 14C from the source of production, through various waste and release streams, to its final destination; here being the sea, the terrestrial environment and a national disposal facility. The reactor units investigated comprise Swedish BWRs and PWRs (boiling- and pressurized-water reactors, respectively), as well as two power plants located in Lithuania and Romania.<br/><br>
<br/><br>
In this thesis, a new method of separately quantifying organic and inorganic 14C in radioactive liquid, gaseous and solid samples was developed and applied to samples from waste and releases streams in Swedish BWRs and PWRs. Based on the results, mass balance assessments of the 14C produced in the reactor coolant were made. The assessments showed that the amount of 14C released to the sea in liquid discharges constituted only a minor fraction (&lt;1%) of the amount originally produced in the coolant. The fraction of 14C ending up in the solid waste stream, which is dominated by 14C adsorbed on ion-exchange resins, was found to be 0.5?10%, depending on the reactor type. The remaining fraction is released as gaseous compounds to the air. Since the dominating fraction of the 14C activity in the Swedish waste repository is expected to be that contained in the spent ion-exchange resins, the total 14C inventory at the time of repository closure was also estimated and found to be 5.0 TBq; the present disposal limit being 7.2 TBq. However, these studies showed that the approach used by the operator of the repository to estimate the inventory suffers from significant uncertainties. Therefore, an alternative approach is suggested in this thesis.<br/><br>
<br/><br>
The studies related to the non-Swedish power plants showed enhanced 14C levels in plants and trees growing close to the power plants. The most interesting finding was that a few samples contained a 14C excess of up to 2000% above the contemporary background, which is thought to be the result of releases of particulate material.},
  author       = {Magnusson, Åsa},
  isbn         = {978-91-628-7248-9},
  keyword      = {waste disposal,spent ion-exchange resins,mass balance assessment,Nuclear physics,environmental impact,Fysicumarkivet A:2007:Magnusson,nuclear power plant,Kärnfysik,Carbon-14},
  language     = {eng},
  pages        = {151},
  publisher    = {Division of Nuclear Physics Department of Physics Lund University Box 118 SE-221 00 Lund Sweden},
  school       = {Lund University},
  title        = {14C Produced by Nuclear Power Reactors - Generation and Characterization of Gaseous, Liquid and Solid Waste},
  year         = {2007},
}