Improvement of the AMS-technique and applications to 3H and 59Ni Measurements

Abstract

Accelerator mass spectrometry (AMS) is a highly sensitive technique for counting atoms. Its main advantage in comparison with radiometric methods is the smaller amount of sample required (by a factor of a thousand). The method has a high efficiency and requires only some ten mg of sample material. The radioisotope 59Ni is of great importance in nuclear waste management in the nuclear industry. This isotope is produced by the neutron activation of the stable 58Ni, close to the core of nuclear reactors. Due to its long half-life, it is necessary to determine its activity concentration in the various construction materials in connection with classification and storage considerations. In this thesis, further development of the 59Ni detection technique, using the small 3 MV tandem accelerator in Lund, is presented. Some results of measurements on 59Ni samples from nuclear power plants are presented. Improvements of the detection and chemical purification methods of the stainless steel samples, to reduce the content of the interfering isobar 59Co have been made. In order to make heavy ion AMS feasible at the Lund accelerator facility, new improvements on the AMS technique and in the detection technique have been developed. The performance and the improvements of the new gas stripper with terminal pumping are presented. Charge state distributions for various isotopes used in AMS analysis have been measured. Characteristic X-ray cross-sections have been measured for Fe, Ni and Cu ions in connection with the 59Ni project. The radioisotope 3H is the most frequently utilized isotope in biomedicine, and has numerous applications, e.g. determination of total body water, metabolism studies, dosimetry measurements, etc. The development of tritium AMS is expected to have a great impact in biomedical research for two reasons: tritium is the most widely used radioisotope in biomedicine, and secondly, used in conjunction with 14C, it allows low-level, double-labelling experiments. In this thesis, development of the chemical procedure for sample preparation and of the tritium detection technique using a 3 MV tandetron accelerator at the Rossendorf Research Centre, Germany, are presented. The first measurements of the blood samples from patients after administration of tritiated water are presented.

Abstract (Swedish)

Popular Abstract in Swedish

Utveckling av AMS-tekniken och tillämpningar på 3H och 59Ni mätningar



Traditionellt mäter man radioaktivitet genom att registrera den utsända strålningen från sönderfallande kärnor. Denna sönderfallsmätning fungerar oftast bra så länge halveringstiden (den tid det tar för hälften av kärnorna att sönderfalla) är kort nog samt då man har tillräckligt mycket material. Metoden fungerar dock sämre för isotoper (atomer av samma grundämne med olika massor trot's lika antal protoner) som har längre halveringstid eller då provmängden är begränsad. I detta fall skulle det vara fördelaktigt att istället använda en metod som direkt räknar antalet instabila atomer istället för att vänta på att de ska sönderfalla. En metod som räknar antalet atomer är accelerator-mas's-spektrometri (AMS). Denna metod är speciellt användbar i de fall då både halveringstiden för den instabila isotopen är mycket lång och där mängden tillgängligt material är litet. Dessutom kan metoden även använda's för att räkna stabila isotoper, vilka kan anse's som instabila atomer med oändlig halveringstid. Uppenbarligen är det omöjligt att använda sig av sönderfallsmätning i det senare fallet eftersom inga sönderfall sker. Vid användning av AMS-metoden är matrialbehovet i storleksordningen mg, vilket är tre storleksordningar mindre än behovet vid konventionell sönderfallsmätning. Även prov under mg kan mäta's vid vissa AMS-laboratorier. Känsligheten med AMS kan vara så stor som 1 instabil atom per 1 000 000 000 000 000 (dv's. 1015) stabila atomer, vilket är många storleksordningar känsligare än med sönderfallsteknik eller någon annan teknik. En annan fördel med AMS är des's höga effektivitet. Istället för att vänta på det radioaktiva sönderfallet i timmar eller dagar, kan provet med AMS metoden mäta's inom tiotal's minuter med fullt tillräcklig statistik. Under de mer än 25 år som AMS-tekniken har funnit's har den använt's för exempelvi's åldersbestämning av organiska prov med hjälp av den radioaktiva isotopen 14C, för bestämning av den tid under vilken stenytor har exponerat's med den radioaktiva isotopen 36Cl eller för åldersdatering av sediment med hjälp av 129I. Det finn's många andra områden inom vilka AMS har blivit en nästan oersättlig metod: biomedicin, miljöstudier, hydrologi, studier av jordskorpan, studier av radioaktiv nedsmutsning etc. Målsättningen med detta arbete var att utveckla och förbättra en metod för detektion av två radioaktiva isotoper: 59Ni för tillämpningar inom kärnkraftsindustrin och 3H (tritium) för applikationer inom biomedicin. Analy's av 59Ni är av stor vikt inför omhändertagandet av använt kärnbränsle pga. isotopen's långa halveringstid (76 000 år). Beroende på aktivitetsnivåerna ho's varierande avfallstyper ställ's olika krav på hur de måste förvara's. Tritium använd's flitigt i studier som innefattar strålskydd, omgivningsradiologi, hydrologi och biomedicin. Tritium använd's i en mängd produkter och vetenskapliga instrument. Det använd's också som spårämne i många laboratorier med tillämpningsområden inom biologi, medicin och kemi. Det finn's därför ett intresse av tillförlitliga metoder för mätning av tritium i prov av t ex urin, blod och vävnad från människa för att uppskatta kontaminationsgraden ho's personal som arbetar med radioaktivt material. För urin och blod är detekterbarheten med konventionell sönderfallsmätning normalt sett acceptabel, men för mätningar på mindre subfraktioner av blod och urinprov finn's behov av en känsligare teknik. Studier av tritium i grundvatten och oceaner har alltid krävt högsta möjliga känslighet. AMS-metoden är baserad på en acceleratorteknik. Acceleratorer använde's för att ge joner hög energi med hjälp av ett elektrostatiskt fält på några megavolt. Elektriska och magnetiska fält var för sig eller i kombination använde's för att lätt skilja de joner i en stråle som vi är intresserade av från oönskade joner. Magnetiska avböjare kan använda's för att separera joner efter massa. Det finn's emellertid oönskade joner, 's.k. isobarer som inte kan separera's ut med hjälp av magneter. Isobarer är skilda kemiska element med lika massor men med olika antal protoner i kärnan. För lättare joner som tritium och kol (14C har en isobar 14N) ger vanliga kärnfysikaliska detektorer tillsamman's med Lund's AMS-facilitet god isobarseparation, men tyngre joner som nickel (59Ni har 59Co som isobar) förblir oupplösta. Därför måste man använda speciella detektorer för att i själva detektorn åstadkomma den sista utsorteringen av oönskade isobarer. Eftersom olika kemiska element då de excitera's emitterar röntgenstrålning karakteristisk för just detta element, så kan denna fysiska egenskap använda's för att separera olika isobarer. Detta är emellertid inte det enda problemet vid tillämpning på tunga joner vid AMS-systemet i Lund. Ett kolfolie, som använd's för att slå sönder molekylisobarer (dv's. olika molekyler med samma massa som den studerade atomen), har kort livstid då tunga joner passerar igenom det. Därför har kolfoliet ersatt's med ga's med i princip oändlig livstid genom installation av ett nytt gassystem. I foliet eller gasen omladda's de negativa jonerna från lågenergisidan till flervärt positiva genom att beröva's elektroner (foliestripping eller gasstripping). Detta innebär inte bara att molekyler spjälka's pga. coulombrepulsion utan också att de får ett nytt energibidrag då positiva joner repellera's av den positiva terminalpotentialen. I denna avhandling beskriv's såväl kemisk som teknisk utveckling av en metod för att mäta tritium vid AMS-anläggningen vid Rossendorf Research Centre i Tyskland, t ex i blodprover. Vidare redovisa's utvecklingen av detektionsmetoden för mätning av 59Ni vid AMS-anläggningen i Lund. Metoden består av kemisk rening av det rostfria stålet från 59Co samt utveckling av röntgendetektionssystemet. Installationen av det nya gasstrippersystemet presentera's, liksom des's funktion.

• author: Kiisk, Madis
• supervisor: [unknown] [unknown]
• opponent: Docent Lövestam, Göran, Neutron Physics Unit, European Commission - Joint Reaseach Centre Institute for Reference Materials and Measurement, Geel Belgium
• organization: Nuclear physics
• publishing date: 2003
• type: Thesis
• publication status: published
• subject: Subatomic Physics
• keywords: accelerator mass spectrometry (AMS), development of AMS technique, 59Ni, tritium, Kärnfysik, Nuclear physics, Fysicumarkivet A:2003:Kiisk
• pages: 164 pages
• defense location: Department of Physics, hall B
• defense date: 2003-10-24 10:15:00
• external identifiers: other:ISRN: LUNFD6/(NFFR-1023)/1-164/(2003)
• ISBN: 91-628-5824-6
• language: English
• LU publication?: yes
• additional info: Article: R. Hellborg, K. Håkansson, M. Faarinen, M. Kiisk, P. Persson, G. Skog and K. Stenström.Mechanical design of the recirculating, terminal pumping in the Lund Pelletron, and experimental experience. Pramana – journal of physics, Vol. 59, no. 5 (2002) 725-737. Article: P. Persson, R. Hellborg, M. Kiisk, G. Skog, K. Stenström.The pressure profile in the Lund Pelletron accelerator with the newly installed terminal pumping in use. Nucl. Instr. and Meth. A 500 (2003) 55-61. Article: M. Kiisk, B. Erlandsson, M. Faarinen, R. Hellborg, P. Persson, G. Skog, K. Stenström. The charge state distribution of a carbon beam measured at the Pelletron accelerator with the newly installed terminal pumping system in use. Nucl. Instr. and Meth. A 481 (2002) 1-8. Article: M. Kiisk, R. Hellborg, M. Faarinen, K. Håkansson, P. Persson, G. Skog, K. Stenström. The charge state distribution of carbon beam for N2 and Ar gas stripper with terminal pumping. Proceedings of the Symposium of North-Eastern Accelerator Perssonnel XXXV, Lund, Sweden, (2001) 287-295. Article: M. Kiisk, R. Hellborg, P. Persson, M. Faarinen, G. Skog, K. Stenström.The Charge State Distribution of Be, C, Cl and Al Ions at the Lund Pelletron Accelerator with the Recently Modified Terminal Pumping in Use. Submitted to Nucl. Instr. and Meth. A. Article: M. Kiisk, P. Persson, R. Hellborg, Z. Smit, B. Erlandsson, M. Faarinen, G. Skog, K. Stenström.Characteristic K X-ray cross-sections for Fe, Ni and Cu ions in symmetric and near-symmetric collisions. Internal report LUNFD6/(NFFR-3092)/1-15/(2003), to be submitted to Nucl. Instr. and Meth. Article: P. Persson, M. Kiisk, B. Erlandsson, M. Faarinen, R. Hellborg, G. Skog and K. Stenström.Detection of 59Ni at the Lund AMS facility. Nucl. Instr. and Meth. B 172 (2000) 188-192. Article: P. Persson, B. Erlandsson, R. Hellborg, M. Kiisk, R. Larsson, G. Skog, K. Stenström. Improved Detection Limit of 59Ni using the Technique of Accelerator Mass Spectrometry. Submitted to Nucl. Instr. and Meth. B. Article: M. Kiisk, M. Friedrich, R. Hellborg, S. Mattsson, W. Pilz, R. Vesanen.Development of the Tritium AMS Detection Method for Biomedical Applications. International Conference on applications of High Precision Atomic and Nuclear Methods, Neptun, Romania, 2-6 september, 2002, accepted in the conference proceedings. Article: M. Kiisk, R. Hellborg, M. Friedrich, W. Pilz, R. Vesanen, S. Mattsson.Further Developments in Low-level Tritium Measurement by AMS. Internal report LUNFD6/(NFFR-3093)/1-7/(2003), to be submitted to Nucl. Instr. and Meth. B.
• id: 924bd8d7-9e6e-42ae-a6ff-64b3c82f162a (old id 466274)
• date added to LUP: 2016-04-04 09:57:15
• date last changed: 2018-11-21 20:55:50