Development of Laser-Spectroscopic Techniques for New Detection Schemes in Combustion Diagnostics

Abstract

The thesis work, aimed at the development of laser-spectroscopic detection schemes, consists of three parts, concerned with the development and application of different techniques. The development of UV filtered Rayleigh scattering (FRS) for thermometry and fuel/air ratio measurements, using a frequency tripled, single-longitudinal-mode alexandrite laser at ~254 nm together with an isotopically enhanced mercury filter, is examined first. Mercury has almost ideal features for serving as an atomic filter, having sharp cut-off slopes and a high extinction ratio, making it possible to effectively block unbroadened scattered light from particles, for example, and still let Doppler broadened light from the gas-phase pass through. The S6-model was utilized to model the Rayleigh-Brillouin scattering lineprofile. The FRS was employed in several applications, the thermometry measurements agreeing well with earlier measurements and calculations. Fuel/air ratio measurements were also obtained, various preliminary results being discussed.

A second area considered was use of polarization spectroscopy (PS) to probe species relevant to combustion. The CH radical was studied in a low-pressure methane/oxygen flame and compared with laser-induced fluorescence (LIF) measurements acquired simultaneously. Atomic hydrogen was imaged at ambient pressure in a hydrogen/oxygen flame, utilizing a two-photon-pump polarization spectroscopy probe (TPP-PSP) approach in which a 243 nm laser beam was used to excite the atoms through a two-photon process to the 2s state. The 2s state was then probed by use of the 2s-4p transition through a PS scheme employing 486 nm. PS was also extended into the mid-infrared spectral regime and used to probe ro-vibrational transitions of species not accessible in the UV and visible spectral range. Use of infrared PS (IRPS) for detection of minor species such as OH and C2H2 produced in flames, as well as of stable species such as CO2, CH4 and H2O was demonstrated. The signal-to-noise ratio obtained was higher than for IRLIF.

Finally, the development of planar LIF (PLIF) for CH involving improved detection sensitivity for a single-shot investigation of lean and turbulent premixed flames was reported. An alexandrite laser characterized by a long pulse duration (~150 ns) and the possibility to operate both in a single-mode manner with a narrow bandwidth (~100 MHz) and in a multimode manner with a broad bandwidth (~8 cm-1), was utilized to excite the B-X (0,0) band. A sharp and thin CH layer was visible from Φ = 0.6 to Φ = 1.5 in methane/air flames. Finally, use of the technique in a lean and partially premixed methane/air flame in a co-axial jet flame burner was demonstrated.

Abstract (Swedish)

Popular Abstract in Swedish

Förbränning förknippas av många som förlegat. Att utvinna energi genom att ”elda” har människan gjort under årtusenden, men trots det bestod Sveriges totala energiproduktion 2004 till 52 % av förbränning. De flesta bilar, båtar, flyg och i vissa fall även tåg utnyttjar den kemiskt lagrade energin i fossila bränslen. Uppvärmningen av bostäder är inte heller att förringa, där olja fortfarande har en betydande roll.

Under det gångna decenniet har diskussionen om växthuseffekten stadigt ökat i både internationella och nationella medier och nådde sin kulmen 2007 då Al Gore och FN:s klimatpanel erhöll Nobels fredspris för sina insatser.

Oberoende av vilket bränsle som väljs så ger förbränning upphov till föroreningar, inte bara koldioxid (som tills för ett antal år sedan ansågs som mer eller mindre helt ofarlig) utan även kväveoxider, svaveloxider, sot och oförbrända kolväten är föroreningar som förbränning för med sig. Kväveoxider och sot till exempel, uppkommer även vid förbränning av biobränslen. För att kunna minska de olika utsläppen krävs en djup förståelse för de komplexa, fundamentala processer som styr förbränningen. Att förstå flöden, koncentrationer av olika ämnen och temperaturer vid olika tidpunkter i förbränningsprocessen är avgörande för effektivare och miljömässigt godtagbar förbränning.

I denna doktorsavhandling beskrivs utvecklingen av ett antal laserspektroskopiska mätmetoder för att studera just dessa parametrar. Lasermätmetoder har stora fördelar jämfört med traditionella mätmetoder, med en möjlighet att mäta väldigt snabba förlopp (kortare än en miljarddels sekund), väldigt små strukturer i rummet (ner till nästan 50 miljontedels meter) och i princip beröringsfritt, det vill säga utan att påverka förbränningen.

I avhandlingen beskrivs bland annat hur noggranna temperaturmätningar kan göras genom att studera spritt ljus från molekyler. Molekylernas hastighet beror på temperaturen, därför kan Dopplerbreddningen på det spridda ljuset utnyttjas för att ta reda på temperaturen i till exempel en flamma eller en gnistcell. Mätmetoden kallas filtrerad Rayleighspridning och mäter, med 5-10 % noggrannhet, temperaturer upp emot 2000 °C utan att störa förbränningen. Filtrerad Rayleigh spridning och har i arbetet tillämpats vid olika situationer.

Polarisationsspektroskopi är en annan metod som har utvecklats och använts i avhandlingen. Den kan användas till att exempelvis mäta ämnens koncentrationer med hög noggrannhet och i väldigt små kvantiteter. Mycket av de studier som har genomförts i avhandlingen ligger i det infraröda området, dvs. värmestrålning. Här kan nämligen molekyler studeras som inte kan nås i det synliga eller ultravioletta området. Resultaten resulterar i stor utsträckning i spektrum från olika molekyler, och eftersom ett spektrums utseende förändras med temperaturen kan även den bestämmas med denna metod.

Den sista metoden som har utnyttjats i arbetet är laser inducerad fluorescence. Med hjälp av fluorescence kan bland annat strukturer i turbulenta flammor studeras. Turbulent förbränning anses idag som en god möjlighet att både få effektivare förbränning med lägre bränsleförbrukning och mindre utsläpp.

Molekylen CH, lyser med den blålila färg som man kan se runt ett stearinljus, markerar flamfronten och är därför viktig i förbränningen. Flamfronten är där själva förbränningen startar och är viktig att förstå.

En fortsatt utveckling av lasermätmetoder är en förutsättning för att vi ska kunna öka vår förståelse och kunskap om alla de processer som styr förbränningen. Med ökad förståelse och kunskap finns det utsikter att kunna effektivisera värmekraftverk och bilmotorer samt minska utsläppen – minskade utsläpp är trots allt nog den enda lösningen till en hållbar utveckling, både kort och på lång sikt.

• author: Zetterberg, Johan
• supervisor: Marcus Aldén; Zhongshan Li
• opponent: Dr. Allen, Mark G., Physical Sciences Inc., Andover, Massachusetts, USA
• organization: Combustion Physics
• publishing date: 2008
• type: Thesis
• publication status: published
• subject: Atom and Molecular Physics and Optics
• keywords: Laser-Spectroscopy, Laser Combustion Diagnostics, Rayleigh scattering, FRS, LIF, Polarization Spectroscopy, PS, IRPS
• in: Lund Reports on Combustion Physics
• pages: 227 pages
• defense location: Room A, Fysiska institutionen, Sölvegatan 14 C, Lund University Faculty of Engineering
• defense date: 2008-02-15 10:15:00
• external identifiers: other:LUTFD2/TFCP--08/124--SE
• ISSN: 1102-8718
• ISBN: 978-91-628-7392-9
• language: English
• LU publication?: yes
• id: 45e0bb29-7e50-4e32-ac3b-1cefc78bcf5a (old id 942314)
• date added to LUP: 2016-04-01 14:31:02
• date last changed: 2019-05-21 18:20:27