Studies of Tropospheric and Stratospheric Aerosol using Ion Beam Analysis

Abstract

Atmospheric aerosol particles are believed to have an impact on the radiative forcing of the earth's surface. The predicted results indicate a net cooling effect on the global climate, however there are few studies available to substantiate this and experimental data are needed.



This work deals with the collection and the analysis of aerosol particles in various environments, specifically in the upper tropospheric and lower stratospheric region (the tropopause). As a part of the joint European CARIBIC project, aerosols have been sampled systematically during a two year period from a commercial aircraft during intercontinental flights. The main flight route has been from Germany to Sri Lanka/Maldives. 31 flights have been investigated regarding elemental composition with particle-induced X-ray emission (PIXE). From each flight, both total samples covering the full distance and time resolved samples (2.5 hours time resolution), have been collected. The sampling methodology developed for the special experimental environment at these altitudes is presented in paper I and the first results from this large-scale systematic study are presented in papers II and III. PIXE is multi-elemental and several elements have been detected (e.g. S, K, Fe, Ca, Ti, As, Br) and concentrations of these are presented. Sulphur is the main element of interest and its expected domination is assessed, being a factor of 50 greater in concentration compared to potassium. Seasonal trends have been obtained for sulphur, potassium and iron. The sulphur concentration is also investigated regarding latitude and a clear dependency is found, with a factor of 4 increase from 5 to 50 degrees north in latitude. The stratospheric influence is estimated and found to be significant.



The chemical speciation tool Ion Beam Thermography (IBT), combining four elemental ion beam analysis techniques (PIXE, PESA, cPESA and pNRA) with thermography, has been characterised with respect to a number of parameters in paper IV. The chemical compound system sulfuric acid - ammonium sulphate in aerosol samples has been investigated in detail in paper V and the ability of IBT to distinguish the different chemical states of these important constituents of the atmospheric aerosol is assessed.

Abstract (Swedish)

Popular Abstract in Swedish

Aerosolpartiklar i atmosfären har på senare år fått allt större betydelse i debatten om det globala klimatet och dess förändringar. Medan ökningen av växthusgaser bidrar till att medeltemperaturen på jorden ökar, är teorierna de motsatta vad gäller aerosolpartiklarna. Genom att med sin blotta existens direkt sprida det inkommande solljuset och utöver detta även agera såsom kondensationskärnor för bildning av molndroppar, med ökad molnpopulation som resultat, är den allmänna meningen inom aerosolforskningen att partiklarna har en kylande effekt på jordens klimat. Emellertid är säkerheten i detta antagande än så länge låg då det finns få experimentella data att tillgå och alltför många av de ingående parametrarna i de datormodeller som förutsäger aerosolpartiklarnas inverkan behöver styrkas med mätningar.



Forskning inom området är alltså viktig för att vi säkrare skall kunna förstå de mekanismer och processer som ligger bakom effekterna på klimatet och miljön, och därmed bättre kunna vidta nödvändiga åtgärder för att minimera destruktiva inslag från mänskligt håll.



Detta arbete baserar sig främst på studier av aerosolpartiklars grundämnessammansättning i den övre delen av troposfären och lägre delen av stratosfären, på ca 10 kilometers höjd. Övergånszonen mellan de två skikten är känt som tropopausen och det är på dessa höjder som i princip all kommersiell flygtrafik uppehåller sig. Aerosolsammansättningen i denna del av atmosfären är föga känd och behöver studeras ingående, inte minst på grund av dess närhet till stratosfären där det skyddande ozonlagret finns. En speciell provtagare har konstruerats och ifrån ett flygplan i linjetrafik har aerosolpartiklar samlats in. Insamlingen har skett med hjälp av s.k. impaktionsteknik, vilken grundar sig på tröghetslagen. En impaktor fungerar enligt följande: luften accelereras genom ett munstycke och tvingas därefter böja av mot en platta, varvid partiklar större än en viss kritisk diameter inte kommer att kunna följa strömmen utan fastna på plattan. Genom att variera t.ex. hastigheten på luftströmmen och avståndet mellan munstycket och plattan, går det att reglera vilka partikelstorlekar som skall samlas upp. Dessutom har impaktorer förmågan att samla ihop aerosolpartiklarna på en mycket liten yta, något som har avgörande betydelse för den efterföljande analysen när det rör sig om ytterst låga atmosfäriska koncentrationer, vilket är fallet i tropopausen.



Grundämnesanalysen har gjorts med hjälp av den acceleratorbaserade PIXE-metoden, som utvecklades på avdelningen för kärnfysik i Lund för ca 30 år sedan och som kännetecknas av sin höga absoluta känslighet och förmågan att samtidigt kunna detektera ett stort antal grundämnen.



Totalt har 31 flygningar mellan Tyskland och Maldiverna/Sri Lanka analyserats och studerats med avseende på olika aspekter. Bl.a. har det tydligt fastställts att svavel är det klart dominerande ämnet i tropopausen. Vidare har det visat sig att i synnerhet kalium uppvisar en dramatisk ökning i atmosfärskoncentration på våren, och den mänskliga påverkan har diskuterats som en trolig orsak i och med ett välkänt säsongsberoende hos förbränningen av biomassa. Ytterligare resultat visar att atmosfärskoncentrationen av svavel ökar tydligt med ökande breddgrad. Från tropikerna till mittlatituderna syns en ökning på ca en faktor 4, med stor sannolikhet beroende på en massiv aerosolproduktion i det tungt industraliserade Europa. Ökningen förstärks ytterligare av att stratosfären höjdmässigt sträcker sig längre ned vid högre breddgrader och att dess svavelkoncentration är högre än troposfärens.



Avhandlingens andra huvudpunkt baserar sig på kemiska analyser av aerosolpartiklar med hjälp av acceleratorbaserade metoder. Med hjälp av det sofistikerade verktyget jonstråletermografi (IBT) har en del av de mest kända kemiska föreningarna i den atmosfäriska aerosolen identrifierats och karakteriserats. Principen är att aerosolprovet kontinuerligt och kontrollerat värms upp under grundämnesanalysen. Vid en speciell temperatur kommer en viss förening att evaporera (koka bort). Genom att samtidigt som detta sker kontrollera vilka grundämnen som drastiskt minskar i koncentration och titta på kemiska förhållanden mellan dessa, är det möjligt att identifiera en viss molekyl eller en hel förening.



IBT-metoden har studerats ingående rörande ett antal parametrar, exempelvis uppvärmningshastighet och storlek hos aerosolpartiklarna. Resultaten visar att metoden har förmågan att identifiera många av de viktigaste oorganiska föreningarna samt kol med avseende på flyktighet i ett aerosolprov, utan selektiva förluster och med god reproducerbarhet. Serien ammoniumsulfat – svavelsyra, som är exempel på en grupp av de vanligaste föreningarna i atmosfärsaerosolen, har ingående karakteriserats med hjälp av IBT.

• author: Papaspiropoulos, Giorgos
• supervisor: Bengt Martinsson
• opponent: Dr Wiedensohler, Alfred, Institute for Tropospheric Research, Permoserstr. 15, 04318 LEIPZIG, GERMANY
• organization: Nuclear physics
• publishing date: 2001
• type: Thesis
• publication status: published
• subject: Subatomic Physics
• keywords: atmosphere, Aerosols, troposphere, stratosphere, ion beam analysis, PIXE, impactors, particulate sulphur, chemical speciation, elemental analysis, thermography, Physics, Nuclear physics, Fysik, Metrology, Kärnfysik, physical instrumentation, Metrologi, fysisk instrumentering, Fysicumarkivet A:2001:Papaspiropoulos
• pages: 112 pages
• defense location: Lecture Hall B, Physics Department
• defense date: 2001-12-14 10:15:00
• external identifiers: other:ISRN: LUTFD2/(TFKF-1028)/1-112/(2001)
• ISBN: 91-7874-170-X
• language: English
• LU publication?: yes
• additional info: Article: 1. A high sensitivity elemental analysis methodology for upper tropospheric aerosol. Article: 2. Fine mode particulate sulphur in the tropopause region measured from intercontinental flights (CARIBIC). Article: 3. Aerosol elemental concentrations in the tropopause region from intercontinental flights with the CARIBIC platform. Article: 4. Vaporisation characteristics and detection limits of ion beam thermography. Article: 5. Ion-beam thermography analysis of the H2SO4 - (NH4)2SO4 system in aerosol samples. The information about affiliations in this record was updated in December 2015. The record was previously connected to the following departments: Nuclear Physics (Faculty of Technology) (011013007)
• id: 9e0bfa94-4f5c-408b-98a0-3dbd77561705 (old id 42221)
• date added to LUP: 2016-04-04 11:48:00
• date last changed: 2019-05-16 08:28:02