Optical Studies of Single Quantum Dots

Abstract

This thesis presents spectroscopic studies of single self-assembled InP quantum dots (QDs). The electronic properties of these QDs have been studied by photoluminescence (PL) and scanning tunnelling luminescence (STL).



The QDs were grown in the Stranski-Krastanow mode and were embedded in GaInP. This material is slightly n-type, giving a Fermi-level close to the conduction band edge at low temperature. Excess electrons therefore accumulate in the QDs; the number of electrons depending strongly on the QD size. In larger QDs, up to 20 electrons are accumulated at equilibrium. The quantized energy level spacing increases as the QD size decreases, while the Fermi-level remains constant. In this way, the QD allows fewer and fewer electrons to accumulate as the size is decreased, until the dot is sufficiently small for the quantization to push the electron ground state above the Fermi-level, the QD is neutral.



Embedding the QDs in a Schottky diode and applying a reverse bias lowers the Fermi-level, and the electron accumulation is thus reduced. The depopulation of electronic states was monitored by PL and PL excitation spectroscopy. In addition, the electron accumulation was controlled by introducing additional heterostructures into the QD sample, pinning the Fermi level to the conduction band edge of GaAs in the vicinity of the QDs. The overgrowth of the QDs was studied in detail using transmission electron microscopy (TEM) and scanning tunnelling microscopy (STM). It was shown that the QDs act as seeds for the GaInP overgrowth. The dependence of emission on the cap layer thickness was studied for thinly overgrown QDs (0-30 nm) using STL. For thicker layers (20-100 nm), the cap layer induced strain was studied using micro-PL. A QD sample, capped with 100 nm, was etched from the top and the emission from single QDs was measured as a function of cap thickness. It was shown that the strain-induced energy is size-dependent, with significantly larger shifts for fully developed QDs than for small QDs.



The small InP QDs were used to generate non-classical states of light. Triggered single photons on demand were obtained by exciting a QD with a pulsed laser and anti-bunched photon emission from several emission lines of the QD spectrum was studied under continuous excitation. By time-correlating single photons emitted from different QD states, the emission lines could be assigned, and a quantum cascade of three photons was demonstrated for a tri-exciton recombining via the bi-exciton and the exciton to the QD ground state.

Abstract (Swedish)

Popular Abstract in Swedish

En halvledare är en kristall vars egenskaper till stor del bestäms av dess bandgap, som i någon mening kan ses som lägesenergin hos fria elektroner i kristallen. En kvantprick är en liten volym halvledarmaterial som är inbäddad i ett annat material med större bandgap. Det gör att volymen attraherar laddning eftersom elektroner (precis som allt annat) helst minimerar sin lägesenergi.



Om volymen med litet bandgap är tillräckligt liten får man en kvantprick och då kan det bli riktigt spännande. Det är elektronens våglängd i kristallen (de Broglie-våglängden) som avgör vad som är tillräckligt litet. För de flesta intressanta material innebär det att storleken bör vara 10 nm (0.000 000 01 m) eller mindre. (Som en jämförelse kan nämnas att ett hårstrå är ca 50 mikrometer i diameter, d.v.s. 5 000 gånger större.)



Eftersom kvantprickens volym är så liten upplever en elektron i den sin värld på samma sätt som en elektron attraherad av en atomkärna, d.v.s. den kan då bara ha välbestämda energier. Precis som längden på en orgelpipa bestämmer frekvensen på det ljud som skapas bestämmer storleken och formen på kvantpricken de energier som är tillåtna.



När en elektron i en exciterad atom hoppar från en högre energinivå till en lägre, skickar atomen ut ljus, en s.k. foton. Denna foton har energi (och våglängd) som är bestämd av skillnaden mellan elektronens energi före och efter hoppet. Eftersom varje atom har sina bestämda energinivåer kommer ljusutsändningen att kunna ses som ett fingeravtryck av atomen.



Detsamma gäller för kvantpricken. En skillnad är dock att varje kvantprick är unik och därför har unika energinivåer. Det innebär att man måste studera dem individuellt för att undvika att den intressanta informationen göms i ett suddigt medelvärde. På grund av likheterna med atomer, kallas kvantprickar ofta för artificiella atomer.



Det ligger i ljusets natur att det är svårt att skapa fotoner en och en. Exempelvis kommer ljuset från en glödlampa eller från solen klumpvis. Om man däremot tittar på ljus från en enda atom med utvald energi kommer detta ljus med en foton åt gången.



Eftersom ljus med en bestämd energi kommer från en bestämd elektronövergång kan atomen inte skicka en andra foton innan atomen har exciterats. Elektronen måste hoppa upp till den övre energinivån innan den kan hoppa ner vilket tar lite tid.



Det trevliga med en enfotonkälla är att man kan använda enfotonpulser för att skicka information på ett sätt som direkt avslöjar om någon försöker avlyssna kommunikationen. Det kallas för kvantkryptering och utförs idag med enormt svaga laserpulser. För att kommunikationen ska vara helt säker krävs att det aldrig skickas två eller flera fotoner i en ljuspuls. Detta krav går aldrig att ställa på en laserpuls, oavsett hur svag den är. Det är heller inte praktiskt möjligt att använda enstaka atomer eftersom det kräver oerhört komplicerad utrustning.



Kvantprickar är dock utmärkta att använda för enfotongenerering. Genom att excitera en kvantprick med en ström av laserpulser kan man få ut en ström av ljuspulser där varje puls består av precis en foton.



I denna avhandling har enskilda kvantprickar studerats med optiska metoder. Genom att analysera energi- och tidsinformation i ljus utsänt av en kvantprick har detaljer i kvantprickars energistruktur samt möjligheterna att använda kvantprickar som enfotonkällor studerats.

• author: Persson, Jonas
• supervisor: [unknown] [unknown]
• opponent: PhD Gérard, Jean-Michel, France
• organization: Solid State Physics
• publishing date: 2004
• type: Thesis
• publication status: published
• subject: Condensed Matter Physics
• keywords: nano-optics, quantum optics, photoluminescence, micro-photoluminescence, single photon generation, Semiconductory physics, Halvledarfysik, low-dimensional structures, quantum dots, Stranski-Krastanow, Fysicumarkivet A:2004:Persson
• pages: 134 pages
• defense location: Department of Physics, Lecture Hall B, Sölvegatan 14, Lund Institute of Technology
• defense date: 2004-05-07 10:15:00
• external identifiers: other:LUFTD2/TFFF-0070
• ISBN: 91-628-6037-2
• language: English
• LU publication?: yes
• additional info: Article: Single InP/GaInP quantum dots studied by scanning tunneling microscopy and scanning tunneling microscopy induced luminescence, U. Håkanson, M. K.-J. Johansson, J. Persson, J. Johansson, M.-E. Pistol, L. Montelius, and L. Samuelson, Applied Physics Letters 80, 494 (2002). Article: Correlation between overgrowth morphology and optical properties of single self-assembled InP quantum dots, M. K.-J. Johansson, U. Håkanson, M. Holm, J. Persson, T. Sass, J. Johansson, C. Pryor, L. Montelius, W. Seifert, L. Samuelson, and M.-E. Pistol, Physical Review B 68, 125303 (2003). Article: Strain effects on individual quantum dots: dependence of cap layer thickness J. Persson, U. Håkanson, M.-E. Pistol, M. K.-J. Johansson,W. Seifert, and L. Samuelson, Submitted to Physical Review B. Article: Optical and theoretical investigations of small InP quantum dots in GaInP, J. Persson, M. Holm, C. Pryor, D. Hessman,W. Seifert, L. Samuelson, and, M.-E. Pistol, Physical Review B 67, 035320 (2003). Article: Electron accumulation in single InP quantum dots observed by photoluminescence, D. Hessman, J. Persson, M.-E, Pistol, C. Pryor, and L. Samuelson, Physical Review B 64, 233308 (2001). Article: Charging control of InP/GaInP quantum dots by heterostructure design, J. Persson, D. Hessman, M.-E. Pistol, W. Seifert, and L. Samuelson, Submitted to Applied Physics Letters. Article: Generating visible single photons on demand with single InP quantum Dots, V. Zwiller, T. Aichele, W. Seifert, J. Persson, and O. Benson, Applied Physics Letters 82, 1509 (2003). Article: Three-photon cascade from single self-assembled InP quantum dots J. Persson, T. Aichele, V. Zwiller, L. Samuelson, and O. Benson, submitted to Physical Review B.
• id: af70ca8d-5332-4c3c-9e7f-d99e3ba90449 (old id 466988)
• date added to LUP: 2016-04-04 14:29:21
• date last changed: 2018-11-21 21:20:37