Thermoelectric Phenomena in Quantum Dots

Abstract

Thermoelectricity is being intensively researched as it is believed to hold great promise for applications in power generation and cooling. One way to quantify the electrical power output of a thermoelectric material is the power factor, a function of electrical conductivity and thermopower. There are relationships between these relevant material properties that make efficient thermoelectric materials challenging to produce. The development of methods for creating nanostructured materials has allowed such trade-offs in material properties to be circumvented. Quantum dots are useful as model systems in this context since they have tunable energy filtering effects

that are straightforward to characterize.



The work described in this thesis explores thermoelectric phenomena in quantum

dots. The aim of this work was to gain a better understanding of the most basic thermoelectric behavior of quantum dots. This knowledge can provide deeper insight into which mechanisms may be of interest in increasing the efficiency of a thermoelectric material. A deeper understanding also allows the measurement method itself to be used as a tool for characterization. A thermoelectric measurement can complement the more commonly used electrical conductance measurements, by both confirming and supplementing data. This could be of great importance for the investigation of physical phenomena in nanostructures.



The quantum dots used in this work were defined in semiconductor nanowires. They were formed either by heterostructure growth or afterwards during fabrication of devices. The thermoelectric properties of the quantum dots were thoroughly investigated in the Coulomb blockade regime, and both linear and nonlinear responses as a function of the applied thermal gradient were observed and explained.



Thermoelectric measurements were also successfully used to characterize different InAs nanowire devices, either with the nanowire as is or covered by a polymer electrolyte. Closer investigations of these devices revealed physical properties of the nanowires that could be used to improve thermoelectric efficiency. In fact, this thesis presents the first measurements demonstrating an increase in thermoelectric power factor at low temperatures.

Abstract (Swedish)

Popular Abstract in Swedish

Att en temperaturskillnad kan ge upphov till en elektrisk ström upptäcktes redan på 1800-talet och fenomenet är känt som den termoelektriska effekten. Denna effekt skulle kunna effektivisera energianvändningen överallt där det går att utnyttja en temperaturskillnad. Ett exempel är i en bil där en stor del av energin som tillförs genom bränsle förloras som spillvärme. Om denna spillvärme kunde användas för att driva ett termoelektriskt element istället för att bara slösas bort skulle bränsleförbrukningen kunna minskas. Under drygt tjugo år runt mitten av förra århundradet utvecklades, med hjälp av nyvunna kunskaper om halvledare, den teknologi som ännu idag används i många kommersiella termoelektriska element.



Dagens termoelement är inte särskilt effektiva och den termoelektriska effekten utnyttjas därför främst inom specialområden där storlek, hållbarhet och tillförlitlighet är viktigare än hur mycket energi som kan produceras. Ett exempel på ett sådant område är satelliter och rymdsonder där man använder radioisotopsgeneratorer. Dessa bygger på att termoelektriska element omvandlar den värme som produceras vid radioaktivt sönderfall till elektricitet.



Under 1990-talet förutspåddes utvecklingen inom nanoteknik vara lösningen för att förbättra effektiviteten hos termoelektriska material, och därmed göra dem gångbara som ett miljövänligt alternativ för att producera elektricitet, inte bara inom speciella applikationer, utan även i vårt dagliga liv. Med nanoteknik kan man producera material som består av komponenter som är mindre än 100 nanometer i åtminstone en dimension. Ett hårstrå är ungefär 70 000-100 000 nanometer tjockt. En sådan kraftig minskning av en komponents storlek gör att elektronerna inte längre kan röra sig i den riktningen, de begränsas alltså till rörelse i två dimensioner om den tredje dimensionen görs i nanoskala. Man kan begränsa elektronerna rörelsefrihet i ytterligare dimensioner genom att skala ner fler av komponentens sidor till nanostorlek, se Figur 1 för en illustrativ beskrivning av detta.



Förhoppningen är att man med hjälp av denna begränsning av elektronernas

rörelsefrihet ska kunna kringgå ett fundamentalt problem med termoelektricitet:

Ett effektivt termoelektriskt element måste ha tre egenskaper:

1. God elektrisk ledningsförmåga,

2. Dålig värmeledningsförmåga,

3. En liten temperaturskillnad bör ge upphov till en stor spänning, eller med andra ord; hög termoelektrisk effekt.

Dessa tre egenskaper är mer eller mindre omöjliga att kombinera i tredimensionella (3D) material, till exempel medför en god elektrisk ledningsförmåga också en god värmeledningsförmåga. I nanostrukturer gäller dock inte längre de samband mellan ovanstående egenskaper som omöjliggör ett effektivt termoelektriskt element. Man har redan bevisat att man i en endimensionell (1D) struktur, en nanotråd (Figur 2), kan minska värmeledningsförmågan med hjälp av de reducerade dimensionerna utan att påverka övriga egenskaper hos materialet.



Vår forskning fokuserar på en struktur som förhindrar elektronernas rörelse i alla riktningar – en nolldimensionell kvantprick (Figur 1 (d)) i en nanotråd (Figur 2). Det speciella med en sådan kvantprick är att man kontrollerat kan tillåta elektroner att passera genom den och att man också kan välja vid vilken energi detta sker. Vi vill försöka förstå de mest grundläggande termoelektriska fenomen som uppstår när man utsätter en kvantprick för en temperaturskillnad. Denna information kan i framtiden ligga till grund för utvecklingen av effektivare termoelektriska material. Som bonus har vi insett att termoelektriska mätningar i sig själva kan användas för att komplettera strömmätningar när man undersöker låg-dimensionella system, något som tidigare inte har utnyttjats i särskilt stor utsträckning.



Ett oväntat resultat av vår forskning är att vi har kunnat se en ökning i termoelektrisk effektivitet i 1D nanotrådar vid temperaturer nära den absoluta nollpunkten (-270 till -250 °C). Det är första gången någon har observerat en sådan ökning. Denna ökning är nära knuten till kvantprickar. Det har visat sig att svagt definierade kvantprickar i nanotrådar är nyckeln till en ökad termoelektrisk effekt i vårt fall. Detta är ett mycket lovande resultat eftersom det möjliggör användning av tjockare nanotrådar, vilka är lättare att tillverka. Sannolikt är det möjligt att utnyttja effekten i många

parallellkopplade nanotrådar, vilket är en förutsättning för att kunna använda

nanotrådarna i kommersiella sammanhang.

• author: Fahlvik Svensson, Sofia
• supervisor: Heiner Linke
• opponent: Prof. Fischer, Saskia, Humboldt-Universität zu Berlin, Germany
• organization: Solid State Physics; NanoLund: Centre for Nanoscience
• publishing date: 2014
• type: Thesis
• publication status: published
• subject: Condensed Matter Physics
• keywords: Fysicumarkivet A:2014:Fahlvik Svensson, Coulomb blockade, nanowire, thermoelectricity, quantum dot
• pages: 93 pages
• defense location: Lecture hall Rydbergsalen, Department of Physics, Sölvegatan 14, Lund University Faculty of Engineering
• defense date: 2014-10-17 09:30:00
• ISBN: 978-91-7623-065-7
• language: English
• LU publication?: yes
• id: d910709a-22c3-4287-83cd-93bd2062df35 (old id 4648263)
• date added to LUP: 2016-04-04 12:24:57
• date last changed: 2018-11-21 23:41:22