Development of the Lund AMS Facility for the Detection of 59Ni – with Applications in the Nuclear Industry

Abstract

Accelerator mass spectrometry (AMS) is a highly sensitive method for counting atoms and it is used for detecting very low concentrations of both radionuclides and stable isotopes in small samples. The two major advantages of the AMS method are that the required amount of sample material is very small, but also that the efficiency is rather high, it takes less than an hour to analyse a sample. The sample mass can be reduced at least a thousand fold compared to the amount necessary when using the decay counting techniques.



59Ni is an important radioisotope in nuclear waste management. 59Ni is produced by neutron activation in the stainless steel close to the core of a nuclear reactor. The main area of interest for determining the activity concentration of 59Ni is the classification of construction material in a nuclear power plant, in order to be able to define how exchanged parts are to be stored. In this thesis a method to detect the medium-heavy nuclide 59Ni using a small tandem accelerator (< 3 MV) is presented.



This thesis consists of two parts. In the first part the technical developments made to make it possible to run nickel through the accelerator system are described. In the second part a description of the work to develop the method of measuring 59Ni is presented. This includes the optimisation of the detection technique where the ions are slowed down in a suitable target producing characteristic projectile X-rays. These X-rays are then counted with an X-ray detector, which makes it possible to identify the bombarding ions by atomic number. In this way interfering isobars are suppressed. Two methods to chemically reduce the amount of cobalt, i.e. the disturbing isobar 59Co, in the sample material, are described. Determination and improvements of the detection limit for 59Ni has been made. Finally some results of measurements of samples provided by the nuclear industry are presented. The technique developed to measure 59Ni is now used on a routine basis.

Abstract (Swedish)

Popular Abstract in Swedish

Acceleratormasspektrometri, AMS, är en relativt ny metod för att bestämma extremt låga koncentrationer av såväl radioaktiva som stabila atomer. Metoden innebär att man med kärnfysikalisk teknik räknar atomerna en och en. De främsta fördelarna med AMS, jämfört med konventionella metoder, är att mycket små provmängder kan analyseras och att mättiden är kort.



Mängden av en radioaktiv isotop (isotoper är atomer av samma grundämne men med olika antal neutroner i kärnan) kan bestämmas på två sätt. Antingen mäter man den strålning som utsänds vid sönderfall eller räknar man antalet atomer, vilket är fallet med AMS. Om isotopens halveringstid och sönderfallsschema är kända, ger båda metoderna samma information. Vilken metod som är mest fördelaktig varierar från fall till fall. Generellt gäller att för isotoper med långa halveringstider - då antalet atomer i provet är stort jämfört med antalet som sönderfaller under mättiden - blir metoden att räkna atomer mer effektiv.



AMS-systemet i Lund började byggas upp 1988 och har som basutrustning den nästan 30 år gamla Pelletronacceleratorn. Provet som ska analyseras, vanligen något fast material, placeras i jonkällan. Där skapas fria negativa joner som efter en mindre acceleration når det första filtret, inflektionsmagneten. Genom denna magnet tillåts endast joner med rätt massa att passera och fortsätta mot acceleratorn. I denna accelereras de negativa jonerna mot en hög positiv potential (1-3 miljoner volt). Mitt i acceleratorn finns en så kallad stripperutrustning (gascell eller tunt kolfolie). När jonerna passerar igenom denna rivs ett antal elektroner av och jonerna blir positiva. Dessutom bryts molekyler sönder, dvs man blir av med molekylisobarer (isobarer är atomer där summan av antalet protoner och neutroner är den samma, d.v.s. de har ungefär samma massa). De nu positiva jonerna accelereras på nytt ut från acceleratorn. På detta sättet utnyttjar man acceleratorns potential två gånger. På väg mot detektorn passeras flera analysenheter där man väljer ut joner med rätt massa och hastighet. Den höga slutliga energin på jonerna medför att identifiering av massa och energi i detektorn underlättas och jonerna kan räknas en och en. För att få fram koncentrationen av den sökta isotopen normerar man mot någon stabil isotop av samma ämne. AMS-systemet är framförallt bra på att sortera ut joner med rätt massa. Problem kan därför uppstå då det finns en interfererande isobar, t ex i fallet med 59Ni är 59Co en isobar.



I den här avhandlingen beskrivs en metod för att mäta aktivitetskoncentrationer av 59Ni, som har en halveringstid på 76 000 år. 59Ni bildas bl a i stål nära härden i en kärnreaktor och dess förekomst styr klassificeringen av det blivande avfallet. Olika parametrar i acceleratorsystemet har undersökts och tekniska förbättringar har gjorts i syfte att optimera detektionen av 59Ni. Två olika metoder för att på kemisk väg reducera mängden av den störande isobaren 59Co i provmaterialet, har utvecklats. Mätningar på ett antal prover från de svenska kärnreaktorerna har genomförts och resultaten presenteras i avhandlingen. Metoden används numera rutinmässigt för uppdragsmätningar åt den svenska kärnkraftsindustrin.

• author: Persson, Per
• supervisor: [unknown] [unknown]
• opponent: Docent Isaksson, Mats, Department of Radiation Physics, Göteborg University
• organization: Nuclear physics
• publishing date: 2002
• type: Thesis
• publication status: published
• subject: Subatomic Physics
• keywords: AMS, Accelerator mass spectrometry, 59Ni, nuclear waste, chemical cobalt reduction, gas stripper, Nuclear engineering and technology, Kärnteknik, Fysicumarkivet A:2002:Persson
• pages: 118 pages
• defense location: Department of Physics, hall B
• defense date: 2002-11-22 10:15:00
• ISBN: 91-628-5456-9
• language: English
• LU publication?: yes
• additional info: Article: I. A new design of an ion source for AMS at the Lund Pelletron.P. Persson, K. Freimann, R. Hellborg, K. Håkansson, G. Skog and K. Stenström.Review of Scientific Instruments, Vol. 69, No. 2, Part II, (1998) 1188-1190. Article: II. Mechanical design of the recirculating pumping in the Lund Pelletron, and experimental experience.R. Hellborg, K. Håkansson, M. Faarinen, M. Kiisk, P. Persson, G. Skog and K. Stenström.Pramana – Journal of Physics Vol. 59, Nos 5&6, Nov. & Dec (2002), in press. Article: III. The pressure profile in the Lund Pelletron accelerator with the newly installed terminal pumping in use.P. Persson, R. Hellborg, M. Kiisk, G. Skog and K. Stenström.Internal report LUNFD6/(NFFR-3087)/1-9/(2002) and submitted to Nuclear Instruments and Methods A. Article: IV. Advances in targetry with thin diamond-like carbon foils.V.Kh. Liechtenstein, T.M. Ivkova, E.D. Olshanski, R. Repnow, J. Levin, R. Hellborg, P. Persson and T. Schenkel.Nuclear Instruments and Methods A 480 (2002) 185-190. Article: V. Isobar suppression in accelerator mass spectrometry by the detection of characteristic X-rays.A. Wiebert, P. Persson, M. Elfman, B. Erlandsson, R. Hellborg, P. Kristiansson, K. Stenström and G. Skog.Nuclear Instruments and Methods B 109/110 (1996) 175-178. Article: VI. Determination of the detection limit of 59Ni at the Lund AMS facility by using characteristic projectile X-rays.P. Persson, B. Erlandsson, K. Freimann, R. Hellborg, R. Larsson, J. Persson, G. Skog and K. Stenström.Nuclear Instruments and Methods B 160 (2000) 510-514. Article: VII. Detection of 59Ni at the Lund AMS facility.P. Persson, M. Kiisk, B. Erlandsson, M. Faarinen, R. Hellborg, G. Skog and K. Stenström.Nuclear Instruments and Methods B 172 (2000) 188-192. Article: VIII. Improved Detection Limit for 59Ni using the Technique of Accelerator Mass Spectrometry.P. Persson, B. Erlandsson, R. Hellborg, M. Kiisk, R. Larsson, G. Skog and K. Stenström.Internal report LUNFD6/(NFFR-3088)/1-13/(2002) and submitted to Nuclear Instruments and Methods B.
• id: f4732368-6ce3-4b9e-a607-95043fc44f94 (old id 465114)
• date added to LUP: 2016-04-04 09:55:45
• date last changed: 2018-11-21 20:55:43