Scaling and Gating Attosecond Pulse Generation

Abstract

High-order harmonic generation (HHG) provides the basis for attosecond light sources delivering coherent pulses in the extreme ultraviolet spectral region. Such light sources are employed for a variety of applications within imaging, attosecond spectroscopy, and high-precision frequency metrology. However, the rather low efficiency of the HHG process, which implies a limited pulse energy and repetition rate, places restrictions on many applications.



In this thesis, the scaling of different parameters controlling the generation conditions for HHG in gases is analyzed. A general scaling model is developed, which allows scaling of the pulse energy and repetition rate of attosecond sources over many orders of magnitude, while maintaining temporal and spatial pulse characteristics. The scaling model is applied to different attosecond beam lines, which were developed and built as part of this thesis work. This includes a high-repetition rate (200\,kHz) beam line used for photoelectron emission microscopy applications, and an intense harmonic beam line delivering pulses with up to 3 µJ in the extreme ultraviolet, which was used for coherent imaging as well as for nonlinear spectroscopy applications.



In addition, microscopic sub-cycle control mechanisms based on multi-color field synthesis are studied, as well as noncollinear generation geometries. It is shown that a noncollinear geometry can be used to angularly streak attosecond pulse trains, allowing access to single pulses within the train. This technique is of interest for attosecond pump-probe measurements as well as for isolated attosecond pulse generation inside an optical cavity, a scheme that promises attosecond pulses at unprecedented power levels and repetition rates.

Abstract (Swedish)

Popular Abstract in English

This thesis is concerned with the efficient generation of ultra-short light pulses, far beyond the visible spectral range. Such light pulses can reach durations below 100 attoseconds, where one attosecond is one billionth of a billionth of a second. Why do we want to generate such extreme light pulses?



Our knowledge of basic processes in physics and chemistry is to a large extent based on our understanding of the microscopic world of atoms and molecules. In the macroscopic world, objects move on timescales which are easily accessible to our senses, but in the microscopic world, objects move much more rapidly. The lighter the object, the smaller the energy needed to make the object move and the shorter the time scale on which the movement happens. The movement of electrons within atoms or molecules, a fundamental process essential, for example, for chemical reactions, happens on timescales of a few femtoseconds or less (1 femtosecond = 1000 attoseconds, equal to one millionth of a billionth of a second). Measuring electron dynamics in molecules, is a first step towards the realization of a so-called molecular movie, a movie that would allow us to see electronic and structural processes as they take place in chemical reactions. What kind of tools do we need to monitor such processes?



Since the early days of photography, a short flash of light or a short exposure time in a photographic camera has allowed us to freeze the motion of an object in time. The first time-resolved ``measurements'' allowed to monitor the motion of a galloping horse. Ultrashort laser pulses provide similar access to dynamics which happen on time scales, which are approximately twelve orders of magnitude shorter. The time resolution is thereby determined by the temporal length of the laser pulse. Nowadays such pulses can reach a duration of a few femtoseconds. Approaching the attosecond regime is possible via a process called high-order harmonic generation. This process allows us to convert a fraction of the energy of a short laser pulse from the visible spectral range (or close to it) into wavelengths approaching the X-ray regime. During this light-conversion process, a train of attosecond pulses is formed. Today, twenty-seven years after the discovery of high-order harmonic generation, extreme light sources based on this technique are used in many laboratories. Their usability is, however, still quite limited, mainly due to the fact that the generated attosecond light pulses are very weak. Also, an ideal attosecond experiment demands single attosecond pulses instead of trains of many pulses. Both of these issues are addressed in this thesis.



While the first high-order harmonics generated contained only a very small fraction of the energy of the generating laser pulse, modern attosecond sources reach approximately one million times higher values but still only a hundred thousandth part of the laser pulse energy. Such efficiencies are usually achieved with high-power laser systems. In this thesis, a general scaling model is developed and applied for several attosecond beam lines: at the Lund Laser Center (Sweden), at the University of Marburg (Germany), and for the development of an attosecond beam line for the European Extreme Light Infrastructure facility ELI-ALPS in Hungary. The model explains how the pulse energy of attosecond pulses can be scaled over many orders of magnitude while maintaining identical pulse characteristics. In particular, it is shown that efficient attosecond pulse generation is possible even with weak laser pulses, which enables the generation of many pulses per second, an essential requirement for many spectroscopy applications.



In addition, a new technique is developed in this thesis, allowing the efficient isolation of a single attosecond pulse from the generated pulse train. The technique promises to be applicable to attosecond pulse generation directly inside a so-called optical cavity, a resonator in which laser pulses can be trapped. Such an approach should allow the generation of isolated attosecond pulses at unprecedented power levels and repetition rates. When generated this way, attosecond pulses have another remarkable property: they form a frequency comb in the extreme ultraviolet, which can be used as a high-precision frequency ruler, promising new possibilities for extremely precise definitions of frequency and time.



Popular Abstract in Swedish

Denna avhandling behandlar den effektiva genereringen av korta ljuspulser som har mycket kortare våglängder än synligt ljus. Dessa ljuspulser kan vara kortare än 100 attosekunder. En attosekund är en miljarddels miljarddel av en sekund. Men varför vill vi genera så korta ljuspulser?



Kunskapen om fundamentala processer inom fysik och kemi baserar sig i stor utsträckning på förståelsen av den mikroskopiska världen av atomer och molekyler. I den makroskopiska världen rör sig föremålen på tidsskalor som är lätta att uppfatta för för våra sinnen, medan i den mikroskopiska världen rör sig objekten mycket snabbare. Ju lättare objektet är, desto mindre är den energi som krävs för att sätta objektet i rörelse och desto kortare är rörelsens tidskala. Elektronernas rörelse inom atomer och molekyler är en fundamental process som är väsentlig till exempel för kemiska reaktioner och som sker på tidsskalor så korta som några femtosekunder (1 femtosekund = 1000 attosekunder, lika med en miljondels miljarddel av en sekund) eller ännu kortare. Att mäta elektronernas dynamik i molekyler är det första steget till en molekylfilm, en film som visar elektroniska och strukturella processer i kemiska reaktioner. Vilka verktyg behövs för att observera sådana processer?



Sedan fotografins barndom har en kort ljusblixt eller en kort exponeringstid möjliggjort att frysa ett objekts rörelse. Genom de första tidsupplösta mätningarna kunde man mäta en galopperande hästs rörelsemöster. På samma sätt tillåter korta laserpulser att mäta dynamiska processer som äger rum på tidskalor som är 12 storleksordningar kortare. Tidsuplösningen begränsas av laserpulsens längd. Idag kan sådana laserpulser vara några femtosekunder korta. Att nå attosekundstidsskalan är möjligt genom en process som kallas för hög övertonsgenerering. Processen möjliggör konvertering av en liten del av laserpulsernas energi från det synliga (eller nära det synliga) området till våglängder som nå ända in i röntgenomradet. I denna ljuskonverteringsprocess skapas ett så kallat tåg av attosekundspulser. Idag, 27 år efter upptäckten av övertongenereringsprocessen, används extrema ljuskällor som är baserade på övertonsgenerering i många laboratorier. Tillämpbarheten är dock begränsad, framför allt för att attosekundspulser är mycket svaga. Dessutom kräver det perfekta attosekundsexperiment isolerade attosekundspulser istället för ett pulståg. Både frågorna behandlas i denna avhandling.



De första höga övertoner som producerades innehöll bara en väldigt liten del av laserpulsens energi. Däremot kan moderna attosekundspulskällor, baserad på högeffektslasersystem, nå miljoner gånger högre värden men ändå bara en hundratusendel av laserpulsens energi. I denna avhandling utvecklas en allmän skalningsmodel som tillämps på olika attosekundspulskällor, vid såväl Lunds Laser Centrum, som vid Universitetet i Marburg (Tyskland) och för utvecklingen av en attosekundspulskälla vid den europeiska anläggningen ELI-ALPS i Ungern. Modellen förklarar hur attosekundspulsernas energi kan skalas över många storlekordningar utan att påverka pulsernas egenskaper. Således påvisas att en effektiv attosekundspulsgenerering är möjlig även med svaga laserpulser som möjliggör generering av många pulser per sekund. Detta är en viktig förutsättning för många spektroskopiapplikationer.



I denna avhandling utvecklas dessutom en ny teknik för att isolera en enkild puls från attosekundspulståget. Denna teknik utlovar tillämpbarhet av attosekundsgenereringen i en optisk kavitet, en resonator som hållar laserpulser fångade. Att producera isolerade attosekundpulsar i en sådan resonator tillåter mycket högre genomsnittlig effekt och mycket högre repetitionshastighet. Men attosekundspulser som genereras i en optisk kavitet har ytterligare en anmärkningsvärd egenskap: de ger upphov till en frekvenskam i det extremt ultravioletta området. En sådan frekvenskam kan användas som en mycket exakt linjal för frekvenser och utlovar nya möjligheter för definitionen av frekvens och tid.



Popular Abstract in German

Diese Arbeit behandelt die effiziente Erzeugung von ultrakurzen Lichtpulsen, deren Wellenlängen viel kürzer sind als die des sichtbaren Lichts. Solche Lichtpulse können kürzer sein als 100 Attosekunden. Eine Attosekunde hat eine Dauer von einem Milliardstel eines Milliardstels einer Sekunde. Warum wollen wir solche Lichtpulse erzeugen?



Unser Wissen über fundamentale Prozesse in Physik und Chemie basiert weitgehend auf dem Verständnis der mikroskopischen Welt aus Atomen und Molekülen. In der makroskopischen Welt bewegen sich Objekte auf Zeitskalen, die für unsere Sinne leicht erfassbar sind. In der mikroskopischen Welt hingegen bewegen sich die Objekte sehr viel schneller. Je leichter ein Objekt, desto weniger Energie wird benötigt um das Objekt in Bewegung zu setzen und desto kürzer ist die Zeitskala auf der die Bewegung abläuft. Die Bewegung von Elektronen innerhalb von Atomen und Molekülen, zum Beispiel, ist ein fundamentaler Prozess, der entscheidend ist für chemische Reaktionen und der auf Zeitskalen von einigen Femtosekunden (1 Femtosekunde = 1000 Attosekunden, ein Millionstel eines Milliardstels einer Sekunde) oder schneller abläuft. Die Elektronendynamiken in Molekülen zu messen, ist ein erster Schritt zur Realisierung eines "Molekülfilms" der eletronische Vorgänge und strukturelle Umwandlungsprozesse in chemischen Reaktionen zeitaufgelöst abbildet. Welche Werkzeuge werden benötigt, um solche Prozesse sichtbar zu machen?



Seit dem Anfang der Fotografie werden kurze Lichtblitze oder kurze Belichtungszeiten dazu eingesetzt, schnelle Bewegungsabläufe abzubilden. Die ersten solcher zeitaufgelösten Messungen machten es möglich, den Bewegungsablauf eines galoppierenden Pferdes zu studieren. Auf vergleichbare Weise erlauben kurze Laserpulse die Messung dynamischer Prozesse, die sich auf Zeitskalen abspielen, die 12 Größenordnungen kleiner sind. Die erreichbare Zeitauflösung wird dabei von der Länge des Laserpulses bestimmt. Heutzutage ist es möglich, Laserpulse mit einer Länge von wenigen Femtosekunden zu erzeugen. Attosekundenzeitskalen können durch die Erzeugung von sogenannten Höheren Harmonischen erreicht werden. Dieser Prozess erlaubt die Konvertierung eines geringen Teils der Laserpulsenergie aus dem sichtbaren (oder nahe dem sichtbaren) Spektralbereich zu kurzen Wellenlängen, die den Röntgenbereich erreichen können. In diesem Lichtumwandlungsprozess wird ein sogenannter Pulszug, das heißt mehrere aufeinanderfolgende Attosekundenpulse, erzeugt. Heutzutage, 27 Jahre nach der Entdeckung des Harmonischenerzeugungsprozesses, werden Lichtquellen, die auf diesem Prozess basieren, in vielen Laboren eingesetzt. Die Verwendbarkeit der erzeugten Pulse ist allerdings eingeschränkt, vor allem aufgrund der sehr niedrigen Pulsenergien. Außerdem werden für ein ideales Attosekundenexperiment einzelne Laserpulse an Stelle eines Pulszuges benötigt. Beide Aspekte werden in dieser Arbeit behandelt.



Die ersten höheren Harmonischen enthielten nur einen verschwindend kleinen Teil der aufgewendeten Laserpulsenergie. Moderne Attosekundenpulsequellen, meist auf Hochleistungslasern basierend, können dagegen millionenfach höhere Werte und damit etwa ein Hunderttausendstel der Laserpulsenergie erreichen. In dieser Arbeit wird ein allgemeines Skalierungsmodell entwickelt und auf verschiedene Attosekundenquellen am Laserzentrum in Lund (Schweden) sowie an der Universität Marburg als auch für die Entwicklung einer Attosekundenpulsquelle für die europäischen Forschunganlage ELI-ALPS in Ungarn, angewendet. Das Modell erklärt, wie die Energie der Attosekundenpulse über viele Größenordnungen skaliert werden kann, ohne weitere Pulseigenschaften zu ändern. Dadurch wird insbesondere gezeigt, dass die effektive Erzeugung von Attosekundenpulsen auch mit relativ schwachen Laserpulsen möglich ist. Das bedeutet, dass viele Pulse per Sekunde erzeugt werden können, was eine Voraussetzung für viele Spektroskopieanwendungen ist.



In dieser Arbeit wird außerdem eine neue Methode zur Isolierung einzelner Pulse aus dem Pulszug entwickelt. Die Methode sollte sich zur Erzeugung einzelner Attosekundenpulse in einem optischem Resonator eignen. Einzelne Attosekundenpulse in einem Resonator zu erzeugen, ermöglicht viel höhere mittlere Leistungen und Repetitionsraten. Außerdem haben Attosekundenpulse, die in einem Resonator erzeugt werden, eine weitere einzigartige Eigenschaft: Sie bilden einen Frequenzkamm im extremen ultravioletten Spektralbereich. Ein solcher Frequenzkamm kann als sehr exaktes "Lineal" zur Frequenzmessung verwendet werden und verspricht neue Möglichkeiten für die Definition von Frequenz und Zeit.

• author: Heyl, Christoph
• supervisor: Anne L'Huillier
• opponent: Prof. Kienberger, Reinhard, Technische Universitat Munchen, Germany
• organization: Atomic Physics
• publishing date: 2014
• type: Thesis
• publication status: published
• subject: Atom and Molecular Physics and Optics
• keywords: Coherent imaging, Ultrafast electron dynamics, Single attosecond pulses, Attosecond pulse trains, XUV sources, High-order harmonic generation, XUV frequency combs, Fysicumarkivet A:2014:Heyl
• in: LRAP 496 (2014)
• pages: 263 pages
• defense location: Rydbergs Lecture Hall, Fysiska institutionen, Professorsgatan 1, Lund University, Faculty of Engineering, LTH.
• defense date: 2014-12-12 10:15:00
• ISSN: 0281-2762
• ISBN: 978-91-7623-158-6
• language: English
• LU publication?: yes
• id: fc34da91-a11c-4d96-9ff9-59b194ad8981 (old id 4779571)
• date added to LUP: 2016-04-01 12:53:05
• date last changed: 2019-05-21 15:11:40