Laser-Induced Incandescence and Complementary Diagnostics for Flame Soot Characterization

Abstract

This work has been aimed at developing and applying laser-induced incandescence (LII) for flame soot characterization. The basic principle of LII is rapid heating of the soot particles to temperatures of 3500-4000 K by short laser pulses. Thereby the intensity of the soot incandescence is increased. By detection of this increased incandescence and analysis of the detected signal, the volume fraction, particle size and optical properties of the soot can be evaluated. Additionally, both optical and probing techniques have been utilized in combination with LII for studies of specific soot properties.

LII has been applied for characterization of different laboratory flames of interest for soot studies. The soot distribution in flat premixed ethylene/air flames on McKenna burners was found to deviate somewhat from the predicted one-dimensional behavior, where no variation is supposed to be seen radially. A variation was also seen depending on the choice of co-flow gas. Additionally, partially premixed flames burning vaporized n-heptane and n-decane and diluted flat unstrained CH4/O2 diffusion flames were characterized in terms of soot volume fraction distributions.

As the ageing process of soot particles can be followed as height above burner (HAB) in flat premixed flames, these have been utilized as measurement targets for studies of soot formation. Significant differences have been found between newly formed nascent soot and more mature soot. The LII signal response of newly nucleated nascent soot particles in low-sooting flames was found to deviate from what is commonly seen. Instead of displaying an S-shaped fluence curve (signal vs. laser energy) the fluence curve of the nascent soot showed an almost linear trend. Even though these results are challenging to interpret, they show potential for LII as a diagnostic technique for investigations of these newly nucleated soot particles. Evaluation of the absorption function, E(m), showed a significant increase with soot maturity, approaching a nearly constant value of ~0.35 for mature soot. A similar trend was found when combining LII and elastic light scattering for measuring the sublimation threshold i.e. the onset of sublimation. The evaluated sublimation threshold temperature was found to increase with maturity and reach an essentially constant temperature at ~3400 K for mature soot.

When studying processes affecting the decay time of time-resolved LII signals, an increasing level of aggregation of the soot particles was found to increase the decay time. A plausible explanation is an aggregate shielding effect, effectively decreasing the heat conduction rate of the soot. Additionally, by combination of LII and rotational coherent anti-Stokes Raman spectroscopy, a local gas heating effect could be measured. The gas temperature was found to increase ~100 K in a flame with 4 ppm of soot when heating the soot by ~2000 K, effectively increasing the decay time of the LII signal. If not accounting for effects increasing the decay time of LII signals in e.g. soot particle size evaluations, this will lead to an over prediction of the sizes.

Abstract (Swedish)

Popular Abstract in Swedish

Även om vi i dagens samhälle försöker minska vårt beroende av förbränningsprocesser är förbränning fortfarande vår största energikälla och förväntas så förbli under en lång tid. Därför är det viktigt att effektivisera förbränningsprocesserna för att maximera den energi som utvinns medan utsläppen samtidigt minimeras. En av de oönskade biprodukterna vid förbränning är sotpartiklar, vilkas effekt på vår omgivning idag är omdiskuterad. Den totala effekten av sotpartiklarna på klimatet är svår att avgöra då sotpartiklar kan verka både värmande och avkylande genom att antingen absorbera eller sprida ljus. Dessutom har sotpartiklar en negativ effekt på vår hälsa. För att öka kunskapen om sot och dess effekter krävs noggrannare mättekniker, inte bara för att avgöra sotets inverkan på klimat och hälsa, utan även för att studera dess bildning och därigenom få ökad kunskap för att minimera utsläppen. Arbetet i denna avhandling har i huvudsak handlat om att utveckla laserbaserade mättekniker för att mäta sotpartiklarnas koncentration, storlek, struktur samt optiska egenskaper. Den teknik som framförallt arbetats med är laserinducerad inkandescens (LII).

Vad är då en sotpartikel? Sotpartiklar bildas i flammor vid ofullständig förbränning, t.ex. i ett stearinljus, en brasa eller en motor. Den gula färgen hos eld är nämligen strålning från varma sotpartiklar i flamman, med en temperatur omkring 1500-2000 °C. Partiklarna är väldigt små, sällan större än en miljondels meter, en hundradel av tjockleken på ett hårstrå och består till största del av kol. Sotpartiklarna förekommer som små runda partiklar, så kallade primärpartiklar. Primärpartiklarna uppträder aningen som separata sotpartiklar eller ihopklumpade i olika formationer som aggregerade sotpartiklar.

Vid en LII mätning hettas sotpartiklarna upp till över 3000 °C m.h.a. intensiva laserpulser. När temperaturen ökar, ökar även intensiteten av strålningen från sotet. Genom att mäta strålningens intensitet kan koncentrationen av sotpartiklar bestämmas och genom att mäta hur signalen från de upphettade sotpartiklarna avtar i takt med att temperaturen minskar, kan man bestämma storleken på partiklarna. Ytterligare analys kan även ge information om sotets optiska egenskaper.

För att generera sot under kontrollerade former används laboratoriebrännare som producerar flammor där förbränningen kan kontrolleras av användaren. I detta arbete har denna typ av flammor uteslutande använts. Därmed har t.ex. studier kunnat göras av hur sotets egenskaper ändras under dess bildningsprocess som kan följas med höjd över brännaren i s.k. flata förblandade flammor. Till de attribut som studerats hör sotets optiska egenskaper, d.v.s. hur sotet interagerar med ljus. Mätresultaten visar signifikanta skillnader hos de optiska egenskaperna på olika höjder i dessa flammor, d.v.s. sotets optiska egenskaper ändras under bildningsprocessen. Även sotpartikelstorlekar och koncentrationer har uppmätts för att karaktärisera andra laboratorieflammor, data som kan användas för att verifiera förbränningsmodellerares simuleringar. Dessutom har studier gjorts av olika processer som kan påverka utvärderingen av sotpartikelstorlekar. Till exempel har en effekt påvisats som gör att ju mer aggregerad en sotpartikel är, desto långsammare avtar temperaturen efter att de upphettats av en laserpuls. Inkluderas inte detta i utvärderingen kommer storleken överskattas.

Beroende på forskningsfält finns olika intresse för de uppmätta sotegenskaperna. För till exempel motortillverkare är mättekniker med vilka man noggrant kan bestämma partikelkoncentrationer och storlekar betydelsefulla. Detta då det kontinuerligt kommer skärpta restriktioner av partikelutsläppen. För klimatmodellerare är även utvärderade värden av sotets optiska egenskaper viktiga för att de ska kunna förutsäga sotpartiklarnas effekt på klimatet.

• author: Olofsson, Nils-Erik
• supervisor: Per-Erik Bengtsson; Henrik Bladh
• opponent: Geigle, Klaus-Peter, German Aerospace Center, Institute of Combustion Technology, Stuttgart, Germany
• organization: Combustion Physics
• publishing date: 2014
• type: Thesis
• publication status: published
• subject: Atom and Molecular Physics and Optics
• keywords: Fysicumarkivet A:2015:Olofsson
• pages: 235 pages
• defense location: Lecture hall Rydbergsalen, Department of Physics, Professorsgatan 1, Lund University Faculty of Engineering
• defense date: 2015-01-23 09:15:00
• ISBN: 978-91-7623-205-7
• language: English
• LU publication?: yes
• id: 5741642d-b636-4c9b-84d7-46aa024f44c4 (old id 4864518)
• date added to LUP: 2016-04-04 09:38:07
• date last changed: 2018-11-21 20:54:29