Multiphysics modelling of PEM fuel cells - with reacting transport phenomena at micro and macroscales

Abstract

This thesis presents numerical simulations of reacting transport phenomena in polymer electrolyte membrane (PEM) fuel cells. Broadly, the presented work is subdivided into macro and microscale simulations. In macroscale simulations, a unit PEM fuel cell with interdigitated flow field configurations is simulated keeping in mind all the essential transport mechanisms, i.e., transport of species, ions, electrons, heat and liquid water. Additionally, the impact of different material properties is also incorporated in the work such as anisotropy of species, electrons, temperature and liquid water diffusion in the gas diffusion layers. Furthermore, to increase the accuracy of predicted results, more stringent correlations have been applied for the correction of material phases in the catalyst layer for calculating the ion transport. For simulating the electrochemical reactions in the catalyst layers, an advanced agglomerate model has also been used that takes into account the morphological details of the materials present in the catalyst layers. Since, the liquid water transport in the gas diffusion layer represents one of the most critical phenomenons, a validated approach has been utilized instead of the conventional Leverett approach which has been the most common technique used so far in numerical simulations. The simulations with all the stated mechanism have revealed that the current densities predicted by earlier models were always overestimated and the limiting current density is found to be approximately 1.0 A/cm2, while in present work, the limiting current density is about 0.68 A/cm2.



The second part of the thesis is dedicated to the generation and simulations of a section of the catalyst layer at microscales. The catalyst layer in PEM fuel cells consists of four different types of material each with a special function to serve. The main theme of work at this section is to segregate each material so that the behavior of each component can be explicitly studied and its response to various physical processes can be noted when subjected to operation. It is observed in simulations at such scale that the selected part of the catalyst layer is much descriptive than the macroscale simulations where it is much difficult to specify each material phase separately. Additionally, at microscales, the correction factors do not need to be defined explicitly because all the processes are confined to their respective phases. The work presented here is limited to single phase flow only and the solid phase is neglected, i.e., the electric current follows the same path as the ionic current due to the limitations in the computational resources.

Abstract (Swedish)

Popular Abstract in Swedish

Polymermembranbränsleceller (PEM) anses vara en mycket lovande teknik inom fordonsindustrin på grund av dess kompakthet i storlek, höga verkningsgrader samt låga arbetstryck och temperaturer. De senaste åren har tekniken varit fokus för en anseenlig mängd forskning. PEM-bränsleceller har den stora fördelen att energiomvandlingseffektiviteten har potential för att vara betydligt högre än för till exempel en bensin- eller en dieselmotor. En ökad effektivitet leder till en minskad förbrukning av fossila bränslen. Bränslet som används i en PEM-bränslecell är vätgas, som i sin tur kan framställas både från fossila och förnyelsebara bränslen.\vspace*{\baselineskip}





PEM-bränsleceller arbetar efter en mycket enkel princip. Vätgasen reagerar vid cellens anod och bildar elektroner och protoner. Protonerna färdas via ett membran till katoden, medans elektronerna färdas till katoden via en extern last. Syrgas reagerar med elektronerna och protonerna vid katoden och vatten bildas som restprodukt. På detta sätt kan elektricitet bildas utan att bränslet genomgår ett förbränningssteg.\vspace*{\baselineskip}





Att kombinera vätgas och syrgas, två av de enklaste grundämnen som finns, kan på pappret låta enkelt men vid en närmare undersökning ser man PEM-teknologi inte är lika raktfram som en första anblick kan ge sken av. Problem består bland annat av vattenhantering.

Till dags dato har mycket resurser lagts på forskning inom de olika fenomen som är viktiga för bränsleceller. Allt från design av storskaliga stack-system till grundläggande forskning med syfte att förstå hur de elektrokemiska reaktionerna i cellen fungerar har undersökts. Väldigt många framsteg har gjorts, men det finns fortfarande mycket som behöver lösas innan tekniken kan kommersialiseras till fullo. \vspace*{\baselineskip}





Ett av de största problemen är bränslecellens katod. Långsam reaktionskinetik och komplicerad vattenhantering vid katoden tillhör de största problemen för förbättrad prestanda i cellen. PEM-bränsleceller arbetar vid låga temperaturer, ofta omkring 80 0C, och det vatten som bildas vid katoden kan därför vid vissa lokala förhållanden kondensera, vilket gör att hänsyn måste tas till fluidflöde i två faser – något som inte förekommer i andra typer av bränsleceller.\vspace*{\baselineskip}





I denna avhandling har datorbaserade strömningsberäkningar (CFD) använts för att utföra detaljrika simuleringar av PEM-bränsleceller med syfte att förstå de inre fenomen som sker i cellen så som transport av joner, elektroner, gaser och vätskor, elektrokemiska reaktioner och hur de materiella egenskaperna hos de enskilda materialen som bränslecellen byggs av påverkar dess prestanda. Arbetet är uppdelat i två huvudsakliga delar, mikroskalig och makroskalig simulering. I den makroskaliga simuleringen har alla grundläggande fenomen som sker i cellen kvantiserats med avseende på transportmekanismer och strukturella parametrar för varje enskild process. För att simulera transport av flytande vatten i cellen har ett nytt tillvägagångssätt som är exklusivt framtaget för flöde i de porösa materialen i bränslecellens elektroder använts. \vspace*{\baselineskip}





Även om makroskaliga simuleringar resulterar i noggranna resultat gällande cellens övergripande prestanda så är de begränsade såtillvida att det är snudd på omöjligt att skilja på de olika material som cellen består av. Speciellt inne i katalysatorlagret där de elektrokemiska reaktionerna sker kan detta vara ett problem. Katalysatorlagret i en PEM-bränslecell består av kol, platina och Nafion (ett protonledande membranmaterial) samt tomrum. Dessa tre olika material samt tomrummet fyller alla väldigt specifika syften.

I den mikroskaliga modelleringen har varje fas i katalysatorlagret genererats och behandlats enskilt så att de processer som sker kan undersökas utifrån de olika fasernas inverkan. På grund av den beräkningskraft som krävs för att göra denna typ av simuleringar har förenklingar gjorts i form av att flödet som simulerats har antagits endast innehålla vatten i gasform. Dessutom har den inre delen av den solida fasen bestående av kol- och platinapartiklar uteslutits ur simuleringarna. Utan dessa förenklingar skulle simuleringarna inte gå att utföra på en enskild dator utan datakluster skulle behöva användas.

• author: Khan, Munir
• supervisor: Jinliang Yuan; Bengt Sundén
• opponent: Professor Zhao, T. S., Hong Kong University of Science and Technology, Hong Kong
• organization: Heat Transfer
• publishing date: 2011
• type: Thesis
• publication status: published
• subject: Energy Engineering
• keywords: macroscale, PEM fuel cells, CFD, microscale, multiphysics, multiphase, anisotropy
• defense location: Lecture hall M:B, M-building, Ole Römers väg 1, Lund University Faculty of Engineering.
• defense date: 2011-12-19 10:15:00
• external identifiers: other:LUTMDN/TMHP-11/1085-SE
• ISBN: 978-91-7473-184-2
• language: English
• LU publication?: yes
• id: 836bf035-25e5-4e77-96ee-52c712698cbc (old id 2205936)
• date added to LUP: 2016-04-04 09:44:24
• date last changed: 2018-11-21 20:55:19