Attosecond interferometry: techniques and spectroscopy

Abstract

The interaction between an intense laser pulse and a gas medium leads to the emission of coherent bursts of light in the extreme ultraviolet range. This process, known as high-order harmonic generation, has today, almost three decades after its discovery, developed into a reliable source of extremely short (on the order of 100 as) pulses of electromagnetic radiation, with a wide range of applications in the atomic, molecular and optical sciences. The access to radiation with attosecond duration opens up new possibilities for studying and even controlling electronic processes that take place on this timescale.



This thesis presents a series of experiments where sequences of attosecond pulses, attosecond pulse trains, are used to perform photoelectron interferometry. Free electronic wave packets, launched via photoabsorption of a coherent train of ionizing attosecond pulses, are manipulated by an infrared laser field and brought to interfere. From the resulting interferogram the phase of the escaping wave packets can be partly reconstructed. This phase in turn carries a signature of the interactions that lead to the ejection of the electron. Under certain conditions the measured phase can be related to a delay of the wave packet, corresponding to the time it takes for it to escape the ionic binding potential, called photoionization time delay.



This method was applied to a range of atomic systems and ejection mechanisms in order to study the influence of atomic electronic structure on the ejection of electrons. Since the composition of the electronic wave packets is partly determined by the temporal structure of the ionizing radiation, a comparative approach was applied to isolate the effect of the ion-electron interactions. The photoionization time delay for ionization from the 3s subshell of argon was measured relative to that of the 3p shell. In another experiment the delay of a two electron wave packet resulting from double ionization of xenon was referenced to single ionization from the valence shell. In an iterative measurement procedure, interferograms were cross-referenced from ionization of the valence shells of argon, helium and neon. Finally, the significant phase distortion resulting from an autoionizing resonance in argon was mapped out by stepwise tuning the central frequency of the exciting pulse train.



The interferometric method was also utilized to study the temporal synchronization between the attosecond pulse train and the laser pulse used to produce it. The results show that the synchronization is dependent on the density of the gaseous medium due to the specific dispersion properties of the gas.

Abstract (Swedish)

Popular Abstract in Swedish

Egenskaperna hos de material som utgör och omger oss, som t.ex. färg, struktur och

kemiska egenskaper, bestäms av hur elektronerna som är en del av dess byggstenar,

atomerna, är strukturerade. Ett sätt att undersöka elektronstrukturen är med hjälp

den fotoelektriska effekten. Ljus, elektromagnetiska fält, kan beskrivas som en ström

av ljuspartiklar, fotoner, som alla bär på en bestämd mängd energi. Den fotoelektriska

effekten är den process där en foton, med tillräckligt hög energi, absorberas av

atomen och en (eller flera) elektron(er) frigörs. Genom att mäta rörelseenergin hos de

elektroner som kommer ut, får man reda på hur starkt bundna de är till atomen. Att

studera elektronernas energi ger tyvärr bara begränsad kunskap om hur det går till

när elektronenrna lossnar.

I den här avhandlingen beskrivs experiment där extremt korta ljusblixtar med

våglängder inom det extrem-ultravioletta området, s.k. attosekundspulser (as, 1

as=10−18 s), utnyttjats för att studera hur växelverkan mellan atomkärnan och elektronen

påverkar tidsförloppet då elektronen slits loss. Vidare har processen att generera

attosekundspulser studerats, detta i syfte att svara på frågan hur precisa den här

sortens experiment kan göras. Metoden som använts utnyttjar materiens vågnatur i

den mikroskopiska världen och kan beskrivas som interferometi med elektroner.



Attosekundspulser



En sekvens av attosekundspulser, ett pulståg, skapas när man fokuserar en stark

laserpuls in en gas. Mekanismen bygger på att de yttersta elektronerna i atomerna

plötsligt blir fria då den elektriska kraften med vilken laserpulsen påverkar atomerna

övervinner den kraft som binder elektronerna till atomen. Styrkan och riktningen på

kraften varierar dock periodiskt, varför de fria elektonerna inom en kort tidsram (1.6 fs,

1 fs=10−15s) drivs tillbaka och kolliderar med atomen. Kollisionen ger upphov till en

ljusblixt med en varaktighet på bara ett hundratal attosekunder. Det faktum att alla

atomer i gasen påverkas på samma sätt, det vill säga ljusblixtarna avges samtidigt, gör

att alla ljusvågorna svänger likadant, man säger att de är koherenta. Koherens är en

förutsättning för att ljuspulserna ska kunna användas till experimenten som beskrivs

i den här avhandlingen. Till exempel visade ett av experimenten i avhandlingen

att synkroniseringen mellan attosekundspulserna och laserpulsen som skapar dem,

påverkas av densiteten hos gasen i vilken de genereras.



Interferometri med elektroner



På mikroskopisk nivå beskrivs all materia som vågor. Efter det att en elektron frigjorts

från en atom fortplantar sig dess vågrörelse och sprids likt det som sker när en droppe

träffar en vattenyta. Lokalt, nära atomkärnan störs dock vågrörelsen av de krafter

som verkar mellan atomkärnan, elektronen och de övriga elektornerna som är bundna

till atomen. Detta ändrar hur elektronvågorna ser ut då de detekteras långt borta

från atomen, det ändrar när dalarna och topparna kommer. Kvantmekaniken, som

beskriver den mikroskopiska världen, säger oss dock att sådana s.k. fasskiften inte är

direkt mätbara. Istället måste vi utnyttja en teknik som kallas interferometri. När

två vågor med samma våglängd adderas blir resultatet en ny våg, vars våglängd är

den samma men vars amplitud beror på var vågdalarna och vågtopparna befinner sig

relativt varandra hos de ursprungliga vågorna. Denna process kan vi åstadkomma

genom att ändra våglängden hos de ursprungliga elektronvågorna något, med hjälp av

en infraröd laserpuls. Genom att mäta amplituden hos de resulterande vågorna går det

alltså att mäta hur mycket en våg är skiftad i förhållande till en annan. Vågamplituder

är direkt mätbara eftersom de är proportionella mot sannolikheten att vår detektor

registrerar en elektron med en viss kinetisk energi. Dessa resultat kan sedan jämföras

med förutsägelser från teoretiska modeller av atomens elektronstruktur och man kan

dra slutsatser om vilka mekanismer i dessa komplexa system som spelar stor roll och

vilka man eventuellt kan bortse ifrån. Samma teknik kan också användas för att

karakterisera sekvenser av attosekundspulser, eftersom karakteristiken hos pulserna

påverkar sammansättningen av elektronvågen.

• author: Kroon, David
• supervisor: Anne L'Huillier; Mathieu Gisselbrecht
• opponent: Professor Cocke, C. Lewis, Kansas State University, USA
• organization: Atomic Physics
• publishing date: 2016
• type: Thesis
• publication status: published
• subject: Atom and Molecular Physics and Optics
• keywords: Fysicumarkivet A:2016:Kroon, Electron wave packet, Attosecond Pulse trains, Photoionization, Photoemission time delay, High-order harmonic generation, Interferometry, Electron dynamics
• pages: 92 pages
• defense location: Lecture hall Rydbergsalen, Department of Physics, Sölvegatan 14, Lund University, Faculty of Engineering
• defense date: 2016-03-11 10:15:00
• ISBN: 978-91-7623-689-5
• ISBN: 978-91-7623-688-8
• language: English
• LU publication?: yes
• id: 9b776955-c7d0-4106-a649-b98afa79bf17 (old id 8626423)
• date added to LUP: 2016-04-04 09:32:05
• date last changed: 2022-03-04 16:00:19