Single-Electron Tunneling Spectroscopy in Magnetic Nanoparticles and Molecular Magnets

Abstract

This thesis deals with single-electron tunneling in transistor-like devices in which the central electrode is either a metal nanoparticle (possibly ferromagnetic) or a molecular magnet. The investigated systems split into two different categories, depending on the size of the central island. The smaller islands, such as ultrasmall magnetic metal nanoparticles and Mn12 molecular magnets, are studied in the first part of the thesis (Papers I-III). The larger metal islands, both ferromagnetic and nonmagnetic, are studied in the second part (Papers IV-V). Different size regimes result in different types of energy spectra (discrete for the small and continuous for the large islands), and thus in different ways of calculating the electric current through the system. All the systems are investigated within the regime of weak coupling to the external leads. In this regime, quantum transport is characterized by the physics of Coulomb blockade and can be described theoretically by sequential-tunneling rate equations. Papers I-III are purely theoretical, while Papers IV-V consist both of experimental and theoretical parts, the theoretical ones belonging explicitly to this thesis.



In Paper I we present a theory of quantum transport through a small ferromagnetic nanoparticle in which particle-hole excitations are coupled to spin collective modes. For strong electron-magnon coupling, we find that the tunneling conductance as a function of bias voltage is characterized by a large and dense set of resonances. Their magnetic field dependence in the large-field regime is linear, with slopes of the same sign. Both features are in agreement with tunneling experiments on similar nanoparticles.



Papers II and III deal with transport through a Mn12 molecule. The many-body energy spectrum (composed of spin multiplets) and spin-dependent inter-level transition matrix elements used in transport calculations are determined by means of spin density-functional theory (SDFT). This theory provides several other properties of the molecular magnet, such as the magnetic moment and magnetic anisotropy energy of its charged states, anion and cation. In transport calculations, we compare the results obtained by the SDFT with those based on a phenomenological giant-spin model. The tunneling conductance at finite bias is characterized by peaks representing transitions between spin multiplets, separated by an energy on the order of the magnetic anisotropy. We find that the orbital degrees of freedom, included in SDFT and absent in the spin model, play an important role in transport and can lead to negative differential conductance.



In Paper IV we investigate spin accumulation in a Ni/Au/Ni single-electron transistor assembled by atomic force microscopy. Transport measurements in magnetic field at 1.7 K reveal no clear spin accumulation in the device (that is, no tunneling-magnetoresistance (TMR) signal is observed), which can be attributed to fast spin relaxation in the Au disk caused by strong spin-orbit interaction. From numerical simulations using the rate-equation approach of orthodox Coulomb-blockade theory, we can put an upper bound of a few nanoseconds on the spin-relaxation time for electrons in the Au disk.



The focus of Paper V is on magnetic-field dependent transport in nanoscaled ferromagnetic Co/Ni/Co single-electron transistors. Magnetotransport measurements carried out at 1.8 K reveal TMR traces with negative coercive fields, which we interpret in terms of a switching mechanism driven by the shape anisotropy of the central wire-like Ni island. A large TMR of about 18% is observed within a finite source-drain bias regime. A numerical simulation within the Coulomb-blockade theory gives a TMR which is on the order of magnitude of the experimental signal. The TMR decreases rapidly with increasing bias. The vanishing of the TMR with bias is tentatively ascribed to excitations of magnons in the central island, which cause a fast decrease of the island spin polarization.

Abstract (Swedish)

Popular Abstract in Swedish

Elektronen har, bortsett från sin massa, två grundläggande fysikaliska egenskaper som är av största vikt för denna avhandling i synnerhet och världen i allmänhet: laddning och spinn. Den förra egenskapen har i tiotals decennier använts inom det framgångsrika området elektronik. Den andra ger nu framför våra ögon upphov till det nya och fascinerande ormrådet spinntronik, minst lika tekniskt revolutionerande som elektronik var i sin tid. Elektronspinnet har redan tillämpats i skriv och läshuvuden i moderna hårddiskar, men det finns mer kvar att hämta. Det övergripande målet med spinntronik är att få elektronikkomponenter som är ännu mindre till storlek och som förbrukar mindre energi än de komponenter som är tillgängliga idag. 

Ja, just elektronspinnet är nyckelstorheten inom spinntronik och för denna avhandling. Men vad är spinn för något? Förenklat sett kan spinnet tänkas som den egenskap som beskriver elektronens rotation kring sin egen axel. Denna rotation kan ske i två riktningar: med- och moturs, varför man talar om spinnets två möjliga riktningar: upp och ned. "Upp" och "ned" anges med relation till det magnetfält vari elektronen befinner sig, alternativt till materialets magnetisering. "Upp" betyder längs fältets (magnetiseringens) riktning, "ned" mot fältets (magnetiseringens) riktning. Det finns en djupare anledning för att välja spinnets riktning på detta sätt. Nämligen står spinnet och magnetism i nära samband till varandra. Det är bara i magnetfält som elektronspinnet "syns" och utan spinnet hade man i sin tur inte haft magnetism i materia (den andra nödvändiga ingrediensen är här elektrisk laddning). Man kan även säga att en elektron beter sig som en liten magnet när den rör sig i ett magnetfält eller i ett magnetiserat material. 

Problemet med praktiska användningar för elektonspinnet är att en viss elektrons spinn bara bevarar samma riktning över mycket korta avstånd, sedan blir spinnet av ett antal elektroner slumpmässigt fördelat. Spinnet är alltså oväsentligt i vanliga elektronikkomponenter, vars dimensioner är relativt stora. Detta problem överkoms med nanoteknikens uppkomst. Den har gett oss redskap för att tillverka nanometersmå system i vilka elektronspinnets riktning hålls konstant. 
Ett för nanotekniken typiskt och för denna avhandling grundläggande system är en en-elektron-transistor. Denna liknar en vanlig transistor och består i stort sett av två makroskopiska elektroder och en "ö" mitt emellan dem; ön är skild från elektroderna med hjälp av tunna lager av isolerande material. Ett visst antal elektroner finns på ön, vars storlek tillhör nanometerskalan. Öns och hela transistorns små dimensioner innebär att spinnet (oftast) är bevarad när elektroner passerar genom systemet och att även andra kvantmekaniska fenomen börjar spela in. 

Om isolatorlagren mellan elektroderna och ön är tillräckligt tunna kan elektroner tunnla genom lagren, tack vare sina vågegenskaper. (Hade elektroner varit som biljardkulor, hade tunnling varit omöjligt och de hade stannat kvar där de befinner sig.) Två andra kvantmekaniska fenomen uppstår ur öns lilla storlek. De elektroner som är instängda i ön kan endast anta vissa, diskreta energinivåer, precis som elektroner i en atom eller i en molekyl. Ju färre elektroner i ön, desto större avstånd mellan energinivåerna. Dessutom blir elektrisk växelverkan mellan elektronerna stor p.g.a. de korta avstånden dem emellan. Detta leder till att det kommer att kosta energi (en s.k. laddningsenergi) när man vill lägga en elektron till ön, för de andra elektronerna, som redan befinner sig där, kommer att repellera denna starkt. Detta fenomen kallas Coulomb-blockad. Coulomb-blockaden leder till att elektronerna tunnlar genom ön en i sänder. 

Antalet elektroner i ön kan vara olika. Innehåller ön många elektroner (som t.ex. en metallpartikel), blir Coulomb-blockaden viktigare än de nu relativt små energinivåavstånden. Har den få elektroner (som t.ex. en molekyl eller en s.k. kvantprick), blir energiavstånden större än laddningsenergin, och energikvantiseringen viktigare än Coulomb-blockaden. Därför är det lämpligt att dela upp en-elektrontransistorer i två kategorier: kvantprickar (där energi är diskret) och metallpartiklar (där energi är nästan kontinuerlig). De tre första artiklar som denna avhandling bygger på studerar just (små) kvantprickar, medan de två sista artiklarna undersöker (större) metallpartiklar. 

I den första artikeln undersöks en liten magnetisk metallpartikel, som har sin egen magnetisering och vars diskreta elektrontillstånd kopplas till en s.k. magnon. En magnon kan också kallas spinnvåg och är en sorts samspel av partikelelektronernas spinn. Den liknar ljudvågar i fasta ämnen som i sin tur kan tänkas som samspel av enskilda atomers vibrationer. Växelverkan mellan elektrontillstånden och magnonen påverkar transport av elektroner (eller, med andra ord, elektrisk ström) genom partikeln och gör den mer komplicerad på ett sätt som även har observerats i experiment. 

Artiklarna II och III handlar om elektrontransport i en molekylär magnet Mn12-acetat. Mn12 är en stor molekyl med ett mycket stort totalt spinn (summan av alla elektroners spinn i molekylen är alltså stor) som dessutom är mycket stabilt över tiden. Vi har visat bl.a. att addition eller subtraktion av en elektron till eller från molekylen höjer respektive minskar molekylens spinn. Transport genom molekylen påverkar alltså dess magnetiska tillstånd, vilket skulle kunna leda till en tillämpning som minnescell (en s.k. qubit) för framtidens kvantdatorer. 

Artiklarna IV och V diskuterar transport genom större metallpartiklar. Dessa två artiklar består både av experimentella och teoretiska delar; det är de teoretiska delarna som direkt hör till denna avhandling. Här är de externa elektroderna magnetiska, av nickel i artikel IV och av kobolt i artikel V, och deras magnetiseringar kan ha olika riktningar i relation till varandra. Metallpartikeln kan vara både omagnetisk, som guldpartikeln i artikel IV, eller magnetisk, som nickelpartikeln i artikel V. 

I omagnetiska material är antalet elektroner med spinn upp och spinn ned lika stort. När ett material har en viss magnetisering, som t.ex. järn eller kobolt, har balansen ändrats och majoriteten av elektronerna har den ena riktningen på sitt spinn, medan minoriteten har den andra. Om vi nu injicerar ström av elektroner med, t.ex., spin upp från den ena elektroden till den omagnetiska partikeln i artikel IV, kan en spinn-obalans i princip byggas i partikeln om spinnen inte förlorar sin ursprungliga riktning. Denna obalans i partikelelektronernas spinnfördelning gör att strömmen genom vår en-elektron-transistor beror av de externa elektrodernas magnetiseringsorientering relativt varandra. Är magnetiseringarna parallella blir strömmen större än i det antiparallella fallet. Fenomenet att strömmen, eller resistansen, beror av elektrodernas relativa magnetiseringsorientering kallas magnetoresistans och tillämpas redan i hårddiskars skriv- och läshuvuden. 

Magnetoresistans definieras som en relativ differens mellan den resistans som motsvarar antiparallell magnetiseringsorientering och resistansen för de parallellt orienterade magnetiseringarna. När fenomenet orsakas av tunnlande elektroner, som i just vårt fall, heter det tunnelmagnetoresistans (TMR). I experimentet (artikel IV) har vi dock inte sett en tydlig TMR, vilket tyder på att de injicerade elektronerna förlorar sitt spinn ganska snabbt när de tunnlat in i guldpartikeln. Med hjälp av teoretiska modelleringar har vi uppskattat tiden för denna "spinn-förlust" till högst några nanosekunder. 

I det experimentella försöket som tillhör artikeln V har vi undersökt en ferromagnetisk transistors resistans i olika externa magnetfält. Olika riktningar på magnetfälten motsvarar olika riktningar på elektrodernas magnetiseringar. Experimentet har gett en TMR på ca. 18 % och de teoretiska beräkningarna visar på en TMR av samma storleksordning. TMR avtar snabbt som funktion av elektrisk spänning tillämpad genom systemet, vilket vi tillskriver exciteringar av magnoner, vilket i sin tur minskar partikelns magnetisering. 

Fortsatta studier inom avhandlingens område kommer troligtvis att leda till synnerligen praktiska och viktiga tekniska tillämpningar i extremt kompakta, strömsnåla komponenter, som t.ex. sensorer, minnesenheter och magnetiska logikkretsar. 

Avhandlingens första kapitel innehåller en konceptuell inledning till de studerade systemen. Det andra kapitlet diskuterar metoden för teoretiska beräkningar (masterekvation). De två sista kapitlen handlar om elektrontransport i nanomagneter och magnetoresistanseffekter i ferromagnetiska en-elektron-transistorer.

• author: Michalak, Lukasz
• supervisor: Carlo Canali; Håkan Pettersson; Lars Samuelson
• opponent: Professor Yuri M. Galperin, University of Oslo, Norway
• organization: Solid State Physics
• publishing date: 2010-12-13
• type: Thesis
• publication status: published
• subject: Condensed Matter Physics
• keywords: master equation, magnetic nanoparticles, spin accumulation, molecular magnets, TMR, tunneling magnetoresistance, F-SET, ferromagnetic single-electron transistor, single-electron tunneling, nanomagnetism, spintronics, Coulomb blockade
• pages: 152 pages
• defense location: Lecture hall B, Department of Physics, Professorsgatan 1, Lund University Faculty of Engineering
• defense date: 2011-01-28 13:15:00
• ISBN: 978-91-7473-071-5
• language: English
• LU publication?: yes
• id: fc17fbc6-f813-4ac1-829a-b373e33595ec (old id 1749054)
• date added to LUP: 2016-04-04 11:49:49
• date last changed: 2022-05-17 07:37:10